Оптоэлектроника

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

В разделе 12.2 в рамках механической модели нелинейной оптики мы смогли уви­деть, каким образом нелинейная восприимчивость второго порядка возникает вслед­ствие асимметрии механических потенциалов (12.1), ограничивающих движение электронов, которое возбуждается электромагнитными волнами. Хотя интуитивно эта модель кажется продуктивной, она находится в сильном противоречии с кван­тово-механической природой электронов в среде. В связи с этим мы предлагаем здесь вывод квантового подхода. Очень эффективный и прогностический форма­лизм, который нам предстоит разработать, основан на подходе матрицы плотности, представленном в разделе 1.7.

Рассмотрим квантовую систему, описываемую гамильтонианом Н0 и обладаю­щую спектром дискретных невырожденных состояний |/) с энергией Е. такой, что H0i) = EJi). Примеры таких систем показаны на рис. 12.А.1. В условиях теплового равновесия соответствующая матрица плотности представляет собой диагонализи - рованную матрицу р0 с диагональными элементами р..(0) = п., равными заселенности уровней Е. в соответствии со статистикой Ферми—Дирака. Плотность заселенности выражается в единицах «см-2» или «см-3» в зависимости от того двумерная или трехмерная системы рассматриваются. После чего система возбуждается электро­магнитной волной с электрическим полем, которое имеет вид:

£(/)= Ёсш' + Ёс-Ш1 (12.А.1)

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивостиВ рамках дипольной D • Р-аппроксимации (смотрите главу 3) взаимодействие между квантовой системой и электромагнитным полем описывается гамильтониа-

Г

1

1

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

Рис. 12.А.1. Несколько примеров асимметричных квантовых систем, основанных на квантовых ямах.

Ном H(t) = —qzE(t). Под влиянием этого нестационарного возмущения эволюция элементов ptJ матрицы плотности описывается уравнением Шредингера:

— = — [Н0 ~<1zE(t), р- Г()(р - р(0))„ (12.А.2)

?t ъ

Для упрощения мы предположим, что для описания системы нам требуются только две скорости релаксации Гу: Г, = /Т1 для i = j есть скорость релаксации заселенно­сти (неупругий механизм), т. е. скорость выхода электрона из возбужденного со­стояния, а также Г2 = /Т2 — недиагональная скорость релаксации или константа дефазировки, соответствующая упругому рассеянию электронных фаз по различным состояниям. Матрица плотности может быть представлена в виде ряда по электри­ческому полю в следующем виде:

<12л-з>

П

При этом:

UzE(f), Р'”1], (12.А.4)

Dt Ь Ь

Член порядка п(р(п)) действует в дифференциальном уравнении по р<я+1) как член источника. Следуя рекуррентной последовательности, мы видим, что вклад электрического поля E(t) в дипольный матричный элемент р.}п) является полино­мом порядка п. В этом случае электрическая поляризация в направлении Oz дается средней величиной оператора qz полученного, как и другая наблюдаемая величина — (смотрите раздел 1.7) оценкой шпура pqz:

P(t)= Tr(qzp)= q^(zp = q^^ZitPk, (12.A.5)

/ i k

Таким образом, вклад матрицы плотности порядка п в электронную поляриза­цию является поляризацией я-ного порядка:

/>,'”(0=TiVv) (12.А.6)

В этом случае первые два элемента в разложении электронной поляризации P(t) системы получаются из члена полинома:

^(0= e0xmEt'a + saivE'c™ + к. с. + ел«Щ (12.А.7)

Здесь: z(1 2ш и Zq2) есть соответственно линейная и квадратичные восприимчиво­

Сти (для процессов генерации второй гармоники и оптического выпрямления). Член по 2о) связан с произведением членов по и ei<w/ в то время, как постоянный член является результатом произведения ei<y/ и e_i<y'. Член %0(2) порождает постоянное элек­трическое поле под влиянием электромагнитной волны, что соответствует явлению оптического выпрямления, и в этой книге мы не будем его более касаться. Нас инте­ресует лишь член генерации второй гармоники 2а) (или в более общем случае па)), т. е. выражения р(п) вида:

P(*)(t)= р(п)(а))е[пй* + у5(я)(- (o)t-[nml (12.А.8)

В (12.А.4) мы можем заменить член сЦ.(я+ l)/dt на i(п + 1 )(op. jn + 1). Более того, по­скольку гамильтониан Н0 является диагональным в базиое, сформированном его стационарными состояниями |/), мы имеем:

[я„, = X - X = {Е, - Е,)(р^‘>)„ (12.А.9)

К к'

Это приводит к упрощенному варианту рекуррентного соотношения в (12.А.4):

ДГ',(®)= —F--- g^ ^(12.А.10)

H^fi + )o)+

Здесь: а).. = (£. — Ej)/h есть боровская частота. Начнем с применения рекуррентного соотношения (12.АЛО) для п — 0. Это сразу дает:

Pd)(/)= pV)(a})eitt* + pw(-G))e-itt* (12А11)

При этом:

Д«> = S (12 д 12)

ДRfц + avJ-irJ

Здесь zy есть матричный элемент ztj = (*|г|/)- Подставляя это выражение в (12.А.5) и (12.А.6), мы получаем линейную поляризацию:

£(0=11у М £ (12.А.13)

H Lk [(б> + coki) - irw]

В условиях слабой освещенности и при разумных температурах (кТ < Еп - £,) заселенным будет только уровень |/), и, таким образом, только члены / или к = 1 дают вклад в линейную восприимчивость. Сравнивая это выражение с уравнением (12.А.7), мы находим, что линейная восприимчивость определяется выражением:

= ^У, К, <|2А|4>

E0h ш [(<a-<ьtl)-ir2J Это позволяет нам получить коэффициент поглощения как а = (Лт^"/па с т. е.:

А =

подпись: а =Q<o_ у --------- r2J^il--------------------------------- (12.А.15)

NopЈ0ch М p)-cokY + r,2J

Или вновь:

А = _£Ж_У/4|_®_ --------------------- Ы£---------------------------- (12. А. 16)

2тпоре0с ы, 4<ок1 1(о)-а)к1У +Г22]

Здесь fkx = 2т(Ек — E^z^/h2 есть сила осциллятора для перехода |1) -> |к), что воспроизводит результат, полученный в главе 3, а именно, уравнение (3.41).

Следующая итерация (п = 1) дает нам квадратичную восприимчивость. Таким образом, начнем с элемента второго порядка матрицы плотности:

Ра)(() = + р£(- й>)е-2“* (12.А.17)

При этом р2^2) определяется (12.А.10):

Ы2:1=~,--------------- 1-------- Д9Z, ptn]tE (12.А.18)

HQco + <ац - irj

Проведем итерацию, подставляя (12.А.12) для /?(,) в последнее выражение, при этом находим:

ЬМ. = Il_______________ !_______ у z>'z'krn') у _Mih^hl]E2 (12.А. 19)

Й2 (2(О+Щ - ir#.) I / [(<»+»(,)- irj I [(<Ь+ 0„)~ ir„]|

Затем используем шпур оператора p{2)qz для того, чтобы найти электронную поля­ризацию второго порядка P(2)(t) (смотрите (12.А.6). Для определения квадратичной

Восприимчивости нам нужно лишь использовать уравнение (12.А.17), при этом (после исполнения нескольких акробатических номеров с индексами!) мы находим:

(со+сц,)-іГ„ ((0+0),,)-ІГ*

Pi~ Pi Pi-Pk

Kl

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

(12.A.20)

Несмотря на свой несколько сложный вид эта формула позволяет рассчитать квадратичную оптическую восприимчивость для любой квантовой системы, при этом особый интерес для нас представляют следующие два случая:

• Двухуровневая система. При пренебрежении антирезонансными членами в (12.А.20) в суммировании остаются лишь два члена, а именно те члены со + со.., для которых со0 > 0. Это дает для квадратичной восприимчивости:

(12.А.21)

подпись: (12.а.21)„<2> = g'fa ~ П2)________ *12^2

Л 2 (О -> / . Ч//Ч

Є0Рг2 (со - co2l - T2)Q. co - со2ї - ІГ2)

Здесь: Sl2 = (2z2) — (1|$|1) = z22 ~ zu есть среднее смещение электронов вслед-

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивостиСтвие переходов с уровня |1) на уровень |2). Мы сразу видим, что, если система обладает инверсионной симметрией (или говоря более точно, если электроны на двух уровнях обладают тем же самым средним положением 1и = z22), то квадра­тичная восприимчивость сводится на нет. Вторым моментом является то, что квадратичная восприимчивость максимальна, когда достигает максимума произ­ведение 312. Для достижения максимума квадратичной восприимчивости необ­ходимо, чтобы средние положения волновых функций, описывающих состояния |1) и |2) были бы разнесены друг относительно друга на максимально возможное расстояние (^12 максимально). Взаимный компромисс между этими двумя проти­воречивыми требованиями может быть достигнут путем квантовой инженерии мо­лекул и квантовых ям для конкретных применений нелинейной оптики. Вдали от резонанса (со12 »со) выражение (12.А.21) может быть записано в виде:

(12.А.22)

Квадратичная восприимчивость двухуровневой системы

Величина в числителе представляет собой величину заряда в асимметричном объеме zX2Sl2. Из этой формулы мы видим, что квадратичная восприимчивость выражает­ся в единицах мВ-1 (а на практике в единицах пм В-1). Хотя это выражение и не было получено в контексте физики полупроводников, оно тем не менее дает по­лезную информацию по поведению этих материалов, поскольку можно рассмат­ривать зону проводимости и валентную зоны как если бы они представлялись двумя различными энергетическими уровнями, разделенными по энергии на Eg. Предполагая (в рамках данного рассмотрения) постоянными матричные элемен­ты Zy, мы видим, что можно ожидать изменение нелинейной восприимчивости полупроводников как 1 /Е Рисунок 12.А.2 иллюстрирует квадратичную нелиней­ную восприимчивость х2 Для различных полупроводников на длине волны 10,6 мкм в функции ширины их запрещенной зоны Eg. Зависимость, предсказываемая (12.А.22), удивительно хорошо выполняется несмотря на упрощенность модели, которую мы использовали и которая не учитывает изменяющуюся ионность хи­мической связи и т. д.

• Трехуровневая система. В случае трехуровневой системы с постоянным энергети­ческим зазором (Е2 — Е{ = Е3 — Е2 = fiQ) выражение (12.А.20) обладает четким максимумом, соответствующим двойному резонансу co~col2~ со23 * Q. В рассмат­риваемом случае в сумме (12.А.2) доминирует один член:

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

Рис. 12.А.2. Квадратичная оп­тическая восприимчивость раз­личных полупроводников на длине волны 10,6 мкм в функ­ции ширины запрещенной зоны.

^12^23^3

Vm = g3(", - пг)

/С 2(0

-------- Ч (12.А.23)

Е0ПЛ (со - Q. - ir2 д2б> - 2Q. - ir2)

И вновь, понятно, что произведение zl2z23z3l равно нулю, если система асимметрич­на. Вблизи резонанса (*у~£2) квадратичная восприимчивость принимает вид:

Zm _ = Ч_ 6»,- *»,)(*,,у,,) (12 А 24)

£0 (hr2/q)-

Выражения (12.А.22) для нерезонансной системы и (12.А.24) для резонансной сис­темы обеспечивают достаточно надежное предсказание величины нелинейной квад­ратичной восприимчивости в квантовых системах, таких как молекулы или асим­метричные квантовые ямы.

Пример-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

1. Асимметричные молекулы. Выражение (12.А.22) позволяет рассчитать порядок величины нелинейной восприимчивости в среде, образованной молекулами с резо­нансом hcon вблизи 2 эВ с концентрацией 1028 молекул/м3, а также матричными элементами zl2 — 1 А и 612 = 0,1 Д. Отношение q/eQ составляет 1,8 х 10-8 В м. Среднее число молекул в z?2Sxl составляет таким образом 10 х (10-10)2 х 10"11 или 10"3.

Х{2) = 1,8 х 10"8 В м х 10"3/4 В2 = 4,5 пм В'1

Эта величина есть именно то, что приблизительно было обнаружено при иссле­довании неоптимизированных асимметричных молекул.

2. Асимметричные квантовые ямы. В главе 8 мы видели, что оптические межпод - зонные переходы в квантовой яме могут быть описаны как переходы между диск­ретными энергетическими уровнями. В этом случае электроны обладают эффек­тивной массой, связанной с их подзоной. В процесс можно ввести асимметричные композиционные градиенты в квантовых ямах с тем, чтобы обеспечить асиммет­ричность ограничивающих потенциалов (смотрите 12.А.1).

В качестве примера возьмем квантовые ямы со слоями GaAs толщиной 6 нм и Al01Ga09As толщиной 4,5 нм, разделенных барьерами Al04Ga06As толщиной 30 нм. Квантовые ямы легированы до уровня 2 х 1017 см-3, при этом коэффициент запол­нения составляет ’/4. Для расчета энергетических уровней Е{9 Е2, Е3, получаемых как решения одномерного уравнения Шредингера ((р2/2т* + V(z))i) = £]/), а также матричных элементов zl2, и z3l, может быть использована очень простая програм­ма MATHEMATICA. Эта система была спроектирована таким образом, чтобы обес­печить эквивалентность переходов Е2 — Ех и Е3 — Е2 с энергией перехода, эквива­лентной длине волны 10,6 мкм. Матричные элементы zl2 г>3 и z3l составляют соот­ветственно 2,1, 3,0 и 0,38 мкм. Отметим, что эти матричные элементы превышают соответствующие значения для молекул. Это связано с малой эффективной массой электронов в GaAs. Поскольку система является дважды резонансной для расчета
восприимчивости при резонансе может быть использовано соотношение (12.24). Мы находим, что:

(2) 1,6х 10'19 Кл 2х 10 23 м'3/4х(2,4х 10'27 м3) _

— = 777—---------------- Г-------------- / ' V-------------- = 22 ООО пм В"1 (12.А.24)

8,85 х 1012 Ф м'1 (Ю'2 В/

В заключение следует отметить, что значительные по амплитуде нелинейные оптические эффекты могут быть реализованы в дважды резонансных системах. Экспериментальные данные, представленные на рис. 12.А. З подтверждают резо­нансную природу этого нелинейного оптического эффекта.

80 90 100 110 120 130 140 150 160

О

15 14 13 12 11 10 9 8

0.25

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

CD

 

S

5

CD

Z

Ф

2

Z

0

В

0 о о

 

§ 0.15

О

С

0

 

О

5 0.05

 

I

Го

 

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

Рис. 12.А. З. Процессы поглощения и генерации второй гармоники излучения в дваж­ды резонансных квантовых ямах (Из Е. Rosencher and P. Bois, Phys. Rev., В 44, 11 315 (1991) и P. BOucaud, et al Appl. Phys. Lett. 57, 215 (1990)).

 

Квантовая модель квадратичной нелинейной восприимчивости

Оптоэлектроника

Приобретаем- купить осциллограф, тепловизоры, источники питания

Тепловизионные камеры. Тепловизоры testo - полупроводниковые приборы, наделённые возможностью наблюдать тепловое либо световое излучение. Тепловизор flir на собственном мониторе изображает оранжевыми, красными и желтыми цветами объекты, источающие тепло, но прохладные …

Конкуренция мод: перекрестные модуляторы

В дополнении 11.Д мы видели, что вблизи порога полупроводниковый лазер может генерировать в многомодовом режиме несмотря на то. что усиливающая среда яв­ляется однородной. При достаточно сильном возбуждении настолько выше порога, …

Униполярные квантово-каскадные лазеры

Одной из характерных особенностей полупроводниковых лазерных диодов являет­ся то, что в прямо смещенном диоде принимают участие два типа носителей (элек­троны и дырки). Это делает традиционные лазерные диоды биполярными приборами. Существует …

Как с нами связаться:

Украина:
г.Александрия
тел./факс +38 05235  77193 Бухгалтерия
+38 050 512 11 94 — гл. инженер-менеджер (продажи всего оборудования)

+38 050 457 13 30 — Рашид - продажи новинок
e-mail: msd@msd.com.ua
Схема проезда к производственному офису:
Схема проезда к МСД

Оперативная связь

Укажите свой телефон или адрес эл. почты — наш менеджер перезвонит Вам в удобное для Вас время.