Линейный осциллятор в световом поле
Поглощение света осциллятором и ансамблем осцилляторов. Закон Бугера. Спектроскопия поглощения. Уменьшение фазовой скорости света в среде. Показатель преломления. Неоднородный ансамбль осцилляторов. Однородная и неоднородная ширина спектра. Возбуждение коротким импульсом. Релаксация энергии и дефазировка. Принципы частотной и временной спектроскопии.
На основе модели гармонического осциллятора рассматриваются основные эффекты взаимодействия света с веществом: поглощение света и уменьшение скорости световой волны, распространяющейся в среде. Анализируются особенности взаимодействия света с неоднородным ансамблем осцилляторов, в котором отдельные осцилляторы имеют разные собственные частоты колебаний. Обсуждаются оптические методы исследования вещества, принципы стационарной и нестационарной спектроскопии.
Поглощение света осіщллятором и ансамблем осцилляторов. Одним из основных эффектов, возникающих при взаимодействии света с веществом, является эффект поглощения света. Причина этого явления состоит в том, что свет возбуждает колебания элементарных оптических осцилляторов среды (атомов, молекул) и передает им свою энергию. В результате энергия среды возрастает, а энергия самой световой волны уменьшается — среда поглощает свет.
Основные закономерности поглощения света средой удается описать в рамках простой классической модели среды как ансамбля гармонических осцилляторов. Рассмотрение этой задачи мы начнем с оценки мощности, передаваемой световой волной отдельному осциллятору.
Возбуждение осциллятора гармоническим полем. Возбуждение осциллятора световым полем описывается уравнением
(7.1) |
х + Гі + ui^x = —Е.
т
Здесь е и тп — заряд и масса осциллятора, и>0 и Г — собственная частота и коэффициент затухания колебаний, х — координата, Е — напряженность электрического поля световой волны (рис. 7.1).
Запишем световое поле в виде
(7.2)
где ш — частота, £ — комплексная амплитуда поля. Подставив (7.2) в (7.1), получим уравнение вынужденных колебаний
(7.3)
(7.4) |
Решение уравнения (7.3) ищем в виде
х = - xexp (iut) +к. с.,
Рис. 7.1. Возбуждение осциллятора световым полем |
где х — комплексная амплитуда колебаний осциллятора. Подставив (7.4) в
(7.3) , находим
* = --2---------------------------------------------------------- ТТ^£- (?-5)
m ujq — + ццГ
Формулы (7.4) и (7.5) описывают установившиеся колебания осциллятора в поле монохроматической световой волны.
Индуцированное поглощение. Вычислим мощность Р, передаваемую светом осциллятору. По определению мощности
TOC o "1-5" h z Р = dA/dt, (7.6)
іще
dA — Fdf—eEdx, (7.7)
dA — элементарная работа, совершаемая световым полем над осциллятором. Подставив (7.7) в (7.6), получим
Р = еЕх. (7.8)
Согласно (7.2), (7.4), (7.8),
Р = jiu) (£*х + £xe2uot) - I- к. с.,
т. е. мгновенная мощность Р осциллирует на частоте 2ш. Средняя по периоду световых колебаний мощность
TOC o "1-5" h z (Р) = Ро = |iu>£*x + к. с. (7.9)
Подставив (7.5) в (7.9), получим
рп = ^ Ш2Г К|2
0 2m (oJq — ш2)2 4- и>2Г2 ’
яли
(7.10) |
_ 47ГЄ2 и>2Г
0 ~ me (CJ2 - LJ2)2+W2r27’
Рис. 7.2. Зависимость сечения поглощения света осциллятором от частоты света |
где
(7.11) |
I = с£ |2/87г,
I — интенсивность световой волны.
(7.12) |
Из (7.10) видно, что Ро > 0. Это значит, что свет передает свою мощность осциллятору, при этом сам свет поглощается. Для характеристики величины поглощения удобно ввести сечение <7, определив его формулой
Ро = ОІ.
Тогда
SHAPE * MERGEFORMAT
о)2Г |
47ГЄ2
(7.13) |
а{ш) =
тс (coq - и2)2 + ш2Т2'
Резонансная кривая. В области частот вблизи резонанса |а>-ц>о| формула (7.13) приобретает вид
ст{и) = |
(7.14) |
же
тс (шо - w)2 + Г2/4‘
Таким образом, зависимость сечения поглощения от частоты света имеет вид лоренцевой кривой (рис. 7.2). Максимум сечения поглощения приходится на частоту ui = ио, совпадающую с собственной частотой колебаний осциллятора. Ширина распределения ст{из) (полная ширина по полувысоте) равна коэффициенту затухания колебаний осциллятора
Аш = Г.
Отметим, что при точном резонансе и> = шо, когда сечение поглощения достигает максимума, его величина
47ГЄ2
тс Г |
(7.14а)
х |
dz |
У |
Рис. 7.3. К выводу закона Бугера |
г |
обратно пропорциональна параметру Г. Физически это связано с тем, что при резонансе именно параметр Г, определяющий величину потерь, ограничивает амплитуду установившихся вынужденных колебаний осциллятора (см. формулу (7.5)). Считая, что потери обусловлены собственным излучением осциллятора и используя формулу (5.24), параметр Г можно оценить как
Подставив (7.146) в (7.14а), получим
(7.14в)
где Л — длина световой волны. Итак, сечение резонансного поглощения света атомом имеет порядок квадрата длины световой волны. Например, для А = 0,5 MKM имеем Птах ** Ю~9 СМ2.
(7.15) |
Закон Бугера. Рассмотрим теперь поглощение света модельной средой, представляющей собой ансамбль гармонических осцилляторов. Пусть плоская монохроматическая световая волна проходит отрезок среды длиной dz, причем среда содержит N элементарных осцилляторов (атомов) в единице объема ірис. 7.3). Обозначив площадь поперечного сечения светового пучка буквой S, запишем полное число осцилляторов, находящихся в поле световой волны, в пае
dN = NSdz.
(7.16) |
Будем считать, что каждый осциллятор поглощает мощность Р0, определявшую формулами (7.12), (7.13). Тогда суммарное изменение мощности света на данном отрезке среды составит
dP = - P0dN.
Рис. 7.4. Экспоненциальное затухание света в среде (заной Бугера) |
Соответственно, изменение интенсивности света будет равно dl = S~1dP или, в силу (7.15), (7.16),
dI = - P0Ndz. (7.17)
Подставив (7.12) в (7.17), получаем уравнение для интенсивности света: dl — —IoN dz, решение которого есть
I(z) = I0exp(-8z), (7.18)
где /о — интенсивность падающей волны,
8 = <jN, (7.19)
8 — коэффициент поглощения. ,
Формула (7.18) выражает закон поглощения света в среде, называемой также законом Бугера-Ламберта-Бэра. Согласно этому закону, интенсивность света экспоненциально уменьшается по мере увеличения дистанции, пройденной светом в среде (рис. 7.4).
Из (7.14), (7.19) вытекает следующее выражение для коэффициента поглощения:
■nNe2 Г
^ = тс (uj0 ~ со)2 + Г2/4' (7'20)
Как видно из формулы (7.20), коэффициент поглощения 8 не зависит ни от
интенсивности падающего света, ни от геометрических размеров облучаемого
образца, а является характеристикой самого поглощающего материала. Для разных веществ и разных условий коэффициент поглощения света меняется в широких пределах. Например, для оптических волокон 8 = 10~4 — 10_6 см-1, а для металлов и полупроводников 8 = 103 — 106 см-1. Наряду с показателем преломления, коэффициент поглощения света представляет собой важнейшую оптическую характеристику вещества.
Выше мы вывели закон Бугера, исходя из простейшей модели среды как ансамбля неподвижных невзаимодействующих между собой классических осцилляторов. Однако экспериментальные исследования показывают, что этот закон
Рис. 7.5. Блок-схема установки для измерения оптических спектров поглощения |
справедлив для широкого класса объектов: жидких, твердых и газообразных сред, а также смесей различных веществ, причем в очень широких пределах изменения интенсивности излучения. Таким образом, закон Бугера почти универсален. Отклонения от этого закона начинают проявляться лишь для очень мощных (лазерных) световых пучков. Эти отклонения связаны с нелинейностью отклика вещества на сильное световое поле, квантовыми эффектами и т. п.
Спектроскопия поглощения. Зависимость коэффициента поглощения света веществом 8 от частоты и> называют оптическим спектром поглощения. Измеряя спектр поглощения, можно экспериментально определить характеристики элементарных оптических осцилляторов — собственные частоты и коэффициенты затухания колебаний. Эти параметры, в свою очередь, несут важную информацию о строении и свойствах атомов и молекул, процессах взаимодействия частиц, позволяют определять состав и термодинамическое состояние среды и т. п. Получение и анализ этой информации составляют предмет оптической спектроскопии.
Идеальным прибором для измерения оптического спектра поглощения является узкополосный, перестраиваемый по частоте лазер. Схема измерений показана на рис. 7.5. Излучение лазера пропускается через исследуемую среду и направляется на регистрирующую аппаратуру, с помощью которой измеряется интенсивность (мощность, энергия) света. При перестройке частоты лазера сигнал на выходе системы изменяется, передавая частотную зависимость коэффициента поглощения <5(ш).
Рис. 7.6. “Широкополосный” вариант спектроскопии поглощения: 1 — источник света, 2 — исследуемый объект, 3 — спектральный прибор, 4 — измерительная аппаратура |
6 Зак. 350 |
На рис. 7.6 показана схема спектроскопии поглощения, в которой используется источник излучения с широким спектром (например, дуговая лампа). В этом случае анализ спектра осуществляется с помощью спектрального прибора (призма, дифракционная решетка). В качестве примера на рис. 7.7 показана схема опыта по наблюдению спектра поглощения света раствором марганцовокислого калия. В этом опыте пучок белого света дуговой лампы проходит через раствор, затем через стеклянную призму и направляется на экран. При этом в желто-зеленой области спектра на экране наблюдается темная полоса. Появление этой полосы вызвано поглощением желто-зеленого света раствором марганцовокислого калия. Аналогичный опыт можно проделать с парами натрия. Помещая в пучок света натриевую горелку, наблюдаем поглощение света в желтой области спектра.
Рис. 7.7. Наблюдение спектра поглощения света водным раствором марганцовокислого калия |
Уменьшение фазовой скорости света в среде. Показатель преломления. Выше мы рассмотрели эффект поглощения света в среде. Теперь рассмотрим процесс переизлучения света ансамблем возбужденных осцилляторов. Это позволит выяснить механизм другого важного эффекта, возникающего при взаимодействии света с веществом — эффекта уменьшения скорости света или замедления световой волны в среде.
Рассмотрим распространение плоской монохроматической световой волны в прозрачной среде. Известно, что в этом случае влияние среды сводится к уменьшению скорости распространения световой волны; скорость света в среде есть
v = с/п, (7-21)
где с — скорость света в вакууме, п — действительная положительная величина, большая единицы, называемая показателем преломления среды. В этом пункте мы выведем выражение для п, исходя из представления о среде как ансамбле осцилляторов.
Предположим сначала, что показатель преломления среды п известен. Тогда распространение света в среде можно описать формулой
(7.22) |
E=hei^t-kz'> +К. С.,
А
где ш — частота, £ — комплексная амплитуда волны,
к = шп/с, s (7.23)
к — волновое число для света в среде. Вводя волновое число для света в ваку
уме
ко = ш/с, (7.24)
перепишем (7.23) в виде
к = ко + (п — 1)к0. (7.25)
Из (7.22) и (7.25) видно, что световая волна приобретает в среде дополнительный фазовый набег, пропорциональный толщине среды. Например, для слоя среды толщиной Az дополнительный фазовый набег равен
Дір = (п — l)koAz. (7.26)
Поле на выходе из среды в этом случае есть
Е = ^£ ехр [i(ut — kAz)} + к. с. = -Z ехр [i(u>t — ко Дг) — г Дір] + к. с. (7.27)
Предположим теперь, что толщина слоя среды Дz настолько мала (много меньше длины световой волны), что
д<р«1. (7.28)
Тогда, воспользовавшись формулой ехр(-гДр) « 1 — г Дір, получим из (7.27)
Е = ЕП + ЕЯ, (7.29)
где
Е„ = ^£ ехр [i(u)t - ЛоДг)] + к. с.,
Ел = -£яехр [i(u>t - koAz)] + к. с., £д = - гД<р£.
Первое слагаемое в формуле (7.29) можно интерпретировать как поле исходной световой волны, падающей на среду и прошедшей через нее без искажения. Второе слагаемое описывает некоторое дополнительное слабое поле, сдвинутое по фазе относительно падающей волны на п/2. С учетом формулы (7.26) амплитуду дополнительного поля можно представить в виде
£д = - ik0Az(n - 1)£. (7.30)
В проделанном выше расчете дополнительное поле возникает как следствие эффекта замедления света в среде. С другой стороны, оно не может быть ничем иным, кроме поля, переизлученного элементарными осцилляторами (атомами) среды. Вычислим теперь это переизлученное поле, исходя из представлений об излучении осцилляторов, совершающих вынужденные колебания в поле падающей световой волны.
На рис. 7.8 показан тонкий слой среды, на который падает плоская монохроматическая световая волна. Пусть Дг — толщина слоя, N — число атомов
в единице объема среды. Будем считать, что среда достаточно разрежена для того, чтобы влиянием атомов друг на друга можно было пренебречь.
Пренебрегая затуханием колебаний, уравнение вынужденных колебаний осциллятора в поле падающей световой волны
Е=бе^ь + к. с. (7.31)
<ь
запишем в виде
х + и£х = — Е, (7.32)
m
где ей m — заряд и масса электрона, ujq — собственная частота осциллятора. Решение уравнения (7.32) ищем в виде
Рис. 7.8. К расчету показателя преломления модельной среды. Тонкий слой среды облучается плоской монохроматической световой волной. Р — точка наблюдения |
х = + к. с. (7.33)
Подставив (7.31), (7.33) в (7.32), получим
jS. (7.34) |
е 1
muSk — ш1
Формула (7.34) устанавливает связь между комплексными амплитудами колебаний диполя х и поля падающей волны £..
Колеблющийся диполь сам становится источником вторичного излучения. Используя результаты лекции 5, поле вторичного излучения представим в виде
Е0 = if0e“(t_r/c) + К. с., (7.35)
где
еш2х
£q — —о—sin#, (7.36)
сгг
г — расстояние от диполя до точки наблюдения, в — угол между осью диполя и направлением на точку наблюдения (рис. 7.9). В дальнейшем мы ограничимся рассмотрением углов в близких к 7г/2. В этом случае sin в и 1, и формула (7.36) для амплитуды вторичной волны принимает вид
Рис. 7.9. К расчету поля вторичного излучения |
х |
У |
■^М |
х |
У |
dp |
а) |
б) |
Рис. 7.10. К расчету поля излучения совокупности осцилляторов, расположенных в одной плоскости |
(7.37)
Теперь перейдем к суммированию излучений всех осцилляторов, заключенных в рассматриваемом тонком слое среды. Выберем точку наблюдения поля Р на достаточно большом расстоянии от слоя (рис. 7.8). Излучение отдельного атома в точке наблюдения описывается формулами (7.35), (7.37). Проводя суммирование, следует учесть, что разные осцилляторы среды расположены на разных расстояниях г от точки наблюдения и поэтому испускаемые ими световые волны приходят в эту точку с разными фазами.
(7.38) |
Предположим, что толщина слоя среды много меньше длины световой волны: Az <С Л. Тогда можно вообще пренебречь толщиной слоя и считать, что все осцилляторы расположены в одной и той же плоскости. Введем в этой плоскости оси х, у, а ось г проведем перпендикулярно плоскости осцилляторов через точку Р (рис. 7.10, а). На рис. 7.10,5 показано тонкое кольцо радиуса р и ширины dp, расположенное в плоскости осцилляторов так, что ось г совпадает с осью кольца. Все осцилляторы, расположенные в пределах данного кольца, находятся на одном и том же расстоянии от точки Р, и поэтому испускаемые ими световые волны складываются в точке Р в одной и той же фазе. Результирующее световое поле можно, следовательно, вычислить по формуле
dE = Е0 dN,
(7.39) |
где Eq определяется формулой (7.35) и описывает поле одного отдельно взятого осциллятора,
dN = N Az2irpdp,
ОО
о |
dN — число осцилляторов в пределах кольца. Теперь, чтобы найти полное световое поле, создаваемое в точке Р всеми осцилляторами плоскости, следует подставить (7.39) в (7.38) и проинтегрировать по р. В итоге получим
(7.40)
Из рис. 7.10 видно, что г2 = z2 + р2. Так как нас интересует случай г » р, с хорошей степенью точности можно считать, что
г = z + /э2/2г. (7.41)
По формулам (7.35), (7.40), (7.41) получаем
Ед = ехр [i{wt - fco*)] + к. с., (7.42)
где использовано обозначение (7.24),
£д = 2irNAz£0J, (7.43)
ОО
J = J exp(—ikop2/2z)pdp. (7.44)
о
Интеграл (7.44) вычислим следующим образом:
ОО
J = Иш / ехр(-ар2 - ikop212z)pdp = 77-. (7-45)
q-ю J гк0
о
Подставляя (7.37), (7.45) в (7.43) и пренебрегая отличием г от z, получим
£д = - ikoAz2-KNex
или, с учетом (7.34),
2тг Np2 1
£д = - ik0Az — —,£. (7.46)
т Шп — lj2
Итак выражения для комплексной амплитуды дополнительного поля, возникающего в результате взаимодействия света со средой, получены с помощью двух разных подходов. Формула (7.30) выведена феноменологически на основе представления о замедлении световой волны в среде, характеризуемом показателем преломления материала п. Формула (7.46) получена с помощью модели, в которой среда представляется как ансамбль гармонических осцилляторов. Если приравнять выражения (7.30) и (7.46), то получим формулу
, 27ГNe2 1
П = 1 +---------------------------------------------------------------------------------- j------- 2 > (7‘47)
т шп - и)2
выражающую показатель преломления п через микроскопические параметры среды: заряд е, массу т, собственную частоту ojq элементарного осциллятора, а также число атомов в единице объема среды N и частоту световой волны и). Согласно использованным приближениям, эта формула справедлива для прозрачных разреженных сред. Проделанный расчет показывает, что механизм замедления света в среде связан с взаимодействием (интерференцией) вторичных световых волн, испускаемых атомами среды.
S(a>) |
Рис. 7.11. Спектр колебаний неоднородного ансамбля осцилляторов |
а) |
Неоднородный ансамбль осцилляторов. Рассмотрим ансамбль, в котором отдельные осцилляторы имеют разные собственные частоты колебаний. Такой ансамбль можно назвать неоднородным. В реальных системах причинами неоднородности могут быть различие квантовых состояний атомов или
молекул, неоднородность изотопного или химического состава среды, хаотическое тепловое движение частиц и т. п. Нас будут интересовать особенности взаимодействия неоднородного ансамбля со световым полем.
Пусть индекс “ J” нумерует различные резонансные частоты (типы осцилляторов) в неоднородном ансамбле. Основными характеристиками ансамбля являются набор частот колебаний {cjj} и статистические веса осцилляторов
{Pj}-
Уравнение движения осцилляторов под действием светового поля E(t) запишем в виде
(7.48) |
xj + Tij - I - JjXj = — E.
m
Обратное воздействие осцилляторов на световую волну (излучение, поглощение или рассеяние света) определяется суммарным дипольным моментом среды — ее поляризацией (см. ч. IV), которая в данном случае имеет вид
j |
(7.49)
где N — среднее число частиц в единице объема среды.
Однородная и неоднородная ширина спектра. На рис. 7.11 показан типичный спектр колебаний (оптического излучения, поглощения или рассеяния) неоднородного ансамбля. Подобную структуру имеет, например, спектр поглощения или комбинационного рассеяния света в молекулярных газах при не слишком высоких давлениях.
Спектр колебаний неоднородного ансамбля осцилляторов характеризуется двумя основными параметрами: однородной шириной Аи> и неоднородной шириной Аи>*. Однородная ширина характеризует спектр колебаний отдельно ззятого осциллятора. Неоднородная ширина есть мера разброса осцилляторов по частотам (дисперсия или ширина полосы резонансных частот). Для неоднородного ансамбля характерна ситуация, когда
(7.50) |
ДLJ* » ДШ
рис. 7.11). Такое соотношение имеет место, в частности, между доплеровской неоднородной) и естественной (однородной) шириной спектра газообразной греды.
Для модели, описываемой уравнениями (7.48), (7.49), можно записать
Дш = Г, Aaj* = i/(Qj), (7.51)
где
<#> = 5>jw3, (7.52)
j
(Qj) — дисперсия резонансных частот,
Cjj —wj — ш, (7.53)
wj — частоты осцилляторов, отсчитываемые относительно средней по ансамблю частоты колебаний
57 = (7.54)
J
Итак, однородно уширенной называется спектральная линия, которая образуется путем наложения спектральных линий отдельных осцилляторов, имеющих одинаковую собственную частоту колебаний шо - В противоположность этому, неоднородно уширенной называется спектральная линия, представляющая собой суперпозицию спектральных линий осцилляторов, имеющих отличающиеся собственные частоты колебаний wj ф u>q. В первом случае формы
спектральных линий отдельного осциллятора и всего ансамбля совпадают, во втором — отличаются, причем спектральная линия ансамбля оказывается, как правило, значительно шире линий отдельных осцилляторов. Примерами однородного уширения являются естественное (радиационное) и столкновительное уширения. Для данных типов уширения характерно то, что они присущи спектру каждой отдельной частицы. Примерами неоднородного уширения являются доплеровское, изотопическое, вращательное (в молекулярных газах) и т. п. Эти типы уширения присущи только спектру ансамбля частиц, а для отдельных осцилляторов они не имеют места.
Возбуждение коротким импульсом. Релаксация энергии и дефази - ровка. Предположим, что ансамбль осцилляторов возбужден коротким световым импульсом. В этом случае процесс перехода к равновесному состоянию можно охарактеризовать двумя разными временами — временем релаксации энергии Ті и временем затухания поляризации Тг. Согласно модели (7.48),
(7.49) , поляризация среды может затухать не только из-за уменьшения энергии, но и вследствие относительного изменения фаз (дефазировки) осцилляторов. Поэтому в общем случае имеет место соотношение
Ті > Та - (7-55)
В частности, возможно сильное неравенство
Гх » Г2, (7.56)
означающее, что затухание поляризации целиком обусловлено дефазировкой
колебаний.
В рамках модели (7.48), (7.49) время релаксации энергии есть
Ті = 1/Г = 1/Дш. (7.57)
Что же касается дефазировки колебаний, то ясно, что в неоднородном ансамбле она происходит тем быстрее, чем больше разброс осцилляторов по частотам. Используя понятие неоднородной ширины спектра, можно, следовательно, записать
Т2 ~ 1/Дш*. (7.58)
Принципы частотной и временнбй спектроскопии. Ансамбль осцилляторов, описываемый уравнениями (7.48),(7.49), представляет собой линейную систему. Как и всякая линейная система, он может быть охарактеризован частотным коэффициентом передачи (в терминах оптики — линейной оптической восприимчивостью) x(w) и импульсной переходной функцией (функцией Грина) h(t). Частотный коэффициент передачи характеризует отклик системы на гармоническое воздействие, в то время как функция Грина описывает ее реакцию на очень короткий возбуждающий импульс. В общем случае эти две характеристики линейной системы связаны между собой преобразованием Фурье:
оо
К*) = ^ J х(и)еш1<ко, (7.59)
—ОО
оо
x(u>) = J h(t)e~luidt, (7.60)
—ОО
В соответствии с принципом причинности, согласно которому отклик системы не может опережать воздействие на нее, функция Грина отлична от нуля лишь для положительных значений своего аргумента, а для отрицательных значений времени она равна нулю:
h(t < 0) = 0. (7.61)
Поэтому формула (7.60) может быть записана в следующем виде:
ОО
X(w) = J h{t)e~iu, tdt. (7.62)
о
В настоящее время в оптике разработаны и применяются спектроскопические методики, которые позволяют измерять как дисперсию восприимчивости х(ш), так и импульсный отклик среды h(t). Методы стационарной или частотной спектроскопии, в которых характеристики исследуемой среды (коэффициент поглощения, показатель преломления, интенсивность рассеяния) измеряются в зависимости от частоты излучения и>, несут информацию о дисперсии восприимчивости х(ш)- Идеальным прибором для частотной спектроскопии является лазер с перестраиваемой частотой излучения. Импульсные или нестационарные методы, появившиеся после создания лазеров, генерирующих сверхкороткие световые импульсы, дают возможность прямого измерения импульсного отклика среды h(t). Поскольку функции х(оо) и h(t) связаны между собой преобразованием Фурье, обе группы методов, в принципе, дают эквивалентную спектроскопическую информацию. На практике нестационарную спектроскопию применяют, как правило, для исследования узких спектральных линий.
а) б)
Рис. 7.12. Спектр колебаний молекул водорода, измеренный с помощью узкополосного перестраиваемого по частоте лазера [5]. Спектр получен при комнатной температуре и давлении водорода 200 торр. Ширина спектральной линии при этом давлении (775 МГц) близка к доплеровской. Средняя частота молекулярных колебаний водорода vo — 4155 см-1 (а). Импульсный отклик (дефазировка) колебательно возбужденных молекул водорода, измеренный с помощью сверхкоротких лазерных импульсов [6]. Импульсный отклик получен при комнатной температуре и давлении водорода 100 торр. При этом давлении дефазировка молекулярных колебаний обусловлена преимущественно доплеровским механизмом. Время дефазировки (порядка 10~9 с) обратно пропорционально ширине спектральной линии (б) |
Один из примеров показан на рис. 7.12. На рис. 7.12, а представлен спектр колебаний молекул водорода, измеренный с помощью узкополосного, перестраиваемого по частоте лазера. На рис. 7.12, б изображен импульсный отклик (дефазировка) колебательно возбужденных молекул водорода, измеренный с помощью сверхкоротких лазерных импульсов.
Частотная восприимчивость и импульсный отклик неоднородного ансамбля осцилляторов. В качестве примера вычислим функции х(ш) и h(t) для модельной неоднородной системы, описываемой уравнениями (7.48), (7.49).
Обычно в оптике хорошо выполняются условия
й » Aw* > Г, (7.63)
т. е. средняя частота колебаний осцилляторов значительно превышает как однородное, так и неоднородное уширения. В этом случае целесообразно перейти от уравнения (7.48) к укороченному уравнению для амплитуды колебаний.
Предположим, что световое поле представляет собой узкополосный (ква - зигармонический) процесс, причем средняя частота поля настроена на центр неоднородно уширенной полосы:
E(t) = ^£(4) ехр (г wt) + к. с. (7-64)
Подставив (7.64) в (7.48), будем искать решение в виде
xj(t) = 7}Xj(t)exp(iwt) + к. с. (7.65)
В приближении медленно меняющихся амплитуд, означающем, что £(t) и xj(t) мало меняются за время порядка периода световых колебаний, получим
Г
xj + -^xj = itlijxj + A(t), (7.66)
где
A(t) = 7 £(t), e
(7.67)
7 :
2 tmw
Подставив (7.65) в (7.49), получим
P = ^73ехр(гш<) + к. с., (7.68)
где
= Л/е(х), (x) = Y^PJZJ - (7-69)
Итак для расчета поляризации среды необходимо вычислить среднюю амплитуду колебаний (х), определяемую формулами (7.66), (7.69).
Найдем решение уравнения (7.66). Применяя спектральный метод, разложим функцию A(t) и xj(t) в интеграл Фурье:
ОО
т = ^ I А(ш)еш(Ь,, (7.70)
—ОО
оо
xj{t) = J xj(w)e‘“tdu;. (7.71)
—ОО
Подставив (7.70), (7.71) в (7.66), находим связь между спектральными амплитудами
xj(w) = Xj{w)A{w), (7.72)
где
XJ(«) = --------------------------------------------------- -1 - р>0, (7.73)
гиі — iu)j + Г/ 2
— частотный коэффициент передачи (линейная оптическая поляризуемость) для данного осциллятора.
Подставив (7.72) в (7.71) и используя формулу обратного преобразования Фурье
ОО
— ОО |
(7.74)
оо
— ОО |
вытекающую из (7.70), получим
(7.75)
оо
— ОО |
где
(7.76)
hj(t) — функция Грина осциллятора, соответствующая частотному коэффициенту передачи xj(w)- Наконец, подставив (7.73) в (7.76), найдем явное выражение для hj(t):
(7.77)
Заметим, что согласно (7.77),
(7.78) |
/ij(0) = 1, /1.7(00) = 0.
ОО
о |
Формула (7.77) позволяет переписать (7.75) в виде
(7.79)
Итак, решение уравнения (7.66) дается формулами (7.79), (7.77). Интеграл
(7.79) носит название интеграла Дюамеля. Формула (7.79) выражает тот факт, что “отклик” линейной системы xj(t) есть линейный запаздывающий функционал относительно “входного сигнала” A{t). С помощью (7.79) нетрудно выяснить физический смысл функции Грина hj(t). В самом деле, полагая
(7.80) |
A(t) = const • S(t)
где S(t) — дельта-функция, получим
(7.81) |
xj(t) = const • hj(t).
Таким образом, функция Грина характеризует отклик системы на очень короткий возбуждающий импульс. Подставив (7.79) в (7.66), нетрудно показать, что функция Грина удовлетворяет следующим уравнению и начальному условию:
Рис. 7.13. Механизм доплеровской дефазировки |
с=Н> |
Таким образом, функция Грина может быть найдена либо путем фурье-преоб - разования частотного коэффициента передачи, либо как решение однородного уравнения, описывающего свободные колебания линейной системы. Разумеется, оба подхода дают один и тот же результат.
Используя формулы (7.79), (7.69), среднюю амплитуду колебаний (х) также можно представить в виде интеграла Дюамеля
ОО
<*) = J A(t - 0ЩЄ) (ів, (7.83)
о
где
М«) = 5>J МО, (7.84)
j
h(t) — функция Грина ансамбля осцилляторов. Из условия нормировки вероятностей J2PJ — 1 и (7-82) следует, что в общем случае h(0) = 1. Кроме того, j
из (7.84) и (7.77) вытекает (7.61).
Итак, функция Грина рассматриваемого неоднородного ансамбля осцилляторов описывается формулами (7.84), (7.77). Частотная восприимчивость среды определяется формулой (7.62).
Пример: доплеровская дефазировка. Рассмотрим возбуждение газообразной атомарной или молекулярной среды коротким импульсом света
Я(0 = 5^(*)е<м"*,)+к. с. (7.85)
А
Из-за того, что скорость света есть конечная величина, элементарные осцилляторы среды, расположенные в разных точках пространства г, начнут колебаться в разные моменты времени. Это приведет к тому, что непосредственно после прохождения светового импульса все осцилляторы будут совершать колебания на одной и той же частоте, но с разными фазами, причем изменение фазы колебаний в пространстве будет закономерно связано с длиной волны возбуждающего излучения (“волна когерентных колебаний”). Затем под влиянием хаотического теплового движения частиц начнется разрушение пространственно - сфазированной решетки осцилляторов (рис. 7.13) и вследствие этого — затухание оптической поляризации среды. Описанный механизм релаксации поляризации назовем доплеровской дефазировкой.
Рис. 7.14. Характеристики доплеровской дефазировки
Выведем выражения для частотной восприимчивости среды х(^) и функции Грина h(t), соответствующих доплеровской дефазировке. Для этого воспользуемся формулой.
й> = kvz (7.86)
для доплеровского сдвига частоты осциллятора и функцией распределения тепловых скоростей
(7.87)
В формулах (7.86), (7.87) к — волновое число световой волны,
(7.88) |
at = кБТ/М,
0-2 — дисперсия тепловых скоростей, кБ — постоянная Больцмана, Т — абсолютная температура газа, М — масса осциллятора (атома или молекулы).
(7.89)
(7.90) (7.91) (7.92) |
Пренебрегая затуханием колебаний, запишем функцию Грина отдельного осциллятора, обладающего скоростью vz, в виде
h(vz) = exp(ikvzt), а функцию Грина для всего ансамбля как
ОО
h = (h(vz)) = J h(vz)w(vz)dvz.
— OO
Подставив (7.87), (7.89) в (7.90), найдем
h{t) = ехр.
ОО
x(w) = J /і(і)е_ш‘сіі = —— ехр(—u>2/2<72),
— ОО
(7.93) |
где
а = kav.
Итак, поставленная задача решена. Графики функций x(oj) и h(t) показаны на рис. 7.14 (ср. с рис. 7.12). Полученные здесь результаты могут быть обобщены с учетом столкновений, изменяющих тепловые скорости, а также квантовые состояния и зависящие от них собственные частоты колебаний осцилляторов. Соответствующая теория развита в работах [6; 8; 9] (см. также лекцию 6).