Физическая оптика

Оптика фемтосекундных лазерных импульсов

Предельно короткие импульсы света и сверхсильные световые поля. Генера­ция фемтосекундных световых импульсов. Новое поколение твердотельных фемтосекундных лазеров. Фемтосекундные технологии. Фемтосекундные ла­зерные импульсы в спектроскопии. Управление амплитудой и фазой молеку­лярных колебаний с помощью фемтосекундных лазерных импульсов. Новые направления исследований.

Предельно короткие импульсы света и сверхсильные световые по­ля. Генерация все более коротких импульсов света, предельная концентрация световой энергии во времени, а также применение сверхкоротких лазерных им­пульсов для воздействия на вещество, исследования быстропротекающих про­цессов, в системах передачи информации — одно из магистральных направле­ний развития лазерной физики и техники.

К 1998 г. долгий путь сокращения временных масштабов световых им­пульсов был пройден практически до конца: получены импульсы длительно­стью ти = 4,5 фс в видимом диапазоне (всего два периода световых колеба­ний) и ти = 40 фс на длине волны СОг лазера (10 мкм) — световой им­пульс в один период колебаний! Освоение фемтосекундного масштаба време­ни (1 фс = 10-15 с) означает фактически полную реализацию возможностей оптики в изучении быстропротекающих процессов в веществе. Один период оптического колебания — это предельная длительность светового импульса, но одновременно и предельная “скорость” оптического отклика материальной среды.

С помощью интенсивных фемтосекундных импульсов можно создавать силь­но неравновесные состояния для быстро релаксирующих возбуждений (время релаксации 10-13 - 10~14 с), в частности электронных возбуждений в мно­гоатомных молекулах, полупроводниках и металлах, наблюдать новые ти­пы оптически индуцируемых фазовых переходов в веществе. Фемтосекундная оптическая техника позволяет разработать прямые экспериментальные методы изучения молекулярной динамики сложных (в том числе биологически актив­ных) молекул и конденсированных сред.

С прикладной точки зрения главный итог разработки эффективных источ­ников коротких световых импульсов связан с возможностями реализации пре­дельных скоростей оптической обработки и передачи информации. В последние годы выполнены эксперименты, ярко их демонстрирующие: созданы оптиче­ские бистабильные устройства, переключаемые за времена 10-12 с, элементы волоконно-оптических линий связи, информация в которых переносится с по­мощью оптических солитонов с длительностью, достигающей 10“13 с.

С другой стороны, переход к фемтосекундным импульсам — это и оче­редной скачок по шкале интенсивности света. При длительности импульса тИ = 100 фс сравнительно небольшой энергии W = 0,1 Дж соответствует мощ­ность Р = 1012 Вт. Таким образом, в сравнительно скромных по масштабам системах удается перейти к уровням мощности, которые еще совсем недавно удавалось получать только в мультикилоджоульных установках, предназна­ченных для управляемого термоядерного синтеза.

Благодаря этому совершенно новые экспериментальные средства получи­ла в свое распоряжение нелинейная оптика. В поле сфокусированных фем­тосекундных импульсов получены интенсивности света 1021 Вт/см2 и, следо­вательно, напряженности светового поля достигают 5 х 1011 В/см. Речь идет, таким образом, о полях, превышающих внутриатомные (Е& = 5 х 109 В/см для атома водорода). В столь сильных световых полях на первый план выходят но­вые проблемы нелинейной электронной физики, становятся реальностью пря­мые эксперименты, в которых можно наблюдать эффекты, предсказываемые нелинейной квантовой электродинамикой (нелинейное рассеяние света на ре­лятивистских электронах, рассеяние света на свете в вакууме и т. п.). Пере­численные новые направления физических и прикладных исследований фор­мируют две области — две новые “страны” на лазерной карте энергия-время (рис. Д16.1) — спектроскопию сверхбыстрых процессов и нелинейную оптику сверхсильных световых полей.

Генерация фемтосекундных световых импульсов. Для получения предельно коротких световых импульсов используют принцип фазировки спек­тральных компонент света. Как мы видели на примере лазера с синхронизаци­ей мод (см. ч. II), фазировка спектральных компонент позволяет одновременно укоротить световой импульс и резко увеличить его пиковую мощность. При этом предел длительности импульса устанавливается спектральной шириной света

A*mm = 2ж/Аш.

Как видно из этой формулы, для получения предельно коротких световых им­пульсов, под огибающей которых укладывается всего лишь несколько периодов световых колебаний, необходимо иметь излучение, ширина спектра которого приближается к несущей частоте.

Ш

Рис. Д16.2. Принцип генерации предельно коротких световых импульсов: быстрая фазовая модуляция и компрессия

‘--Hi.

Хотя в принципе можно предложить способы фазировки компонент в спек­тре нелазерного источника света, такой подход оказывается весьма сложным и энергетически невыгодным. Поэтому исходное широкополосное излучение, фа­зировка компонент которого приводит к генерации коротких импульсов, полу­чают при самовоздействиях или взаимодействиях лазерных импульсов в нели­нейной среде. В этом случае речь идет о регулярном широкополосном световом пакете, фазовые соотношения в котором надо изменить.

Рис. Діб. 2 иллюстрирует один из наиболее эффективных вариантов этой техники — компрессию фазово-модулированного импульса. Быстрая фазовая модуляция, расширяющая спектр, получается здесь за счет самовоздействия исходного импульса в среде с кубичной нелинейностью. Фазировка спектраль­ных компонент, а следовательно и сжатие импульса, осуществляется в дис­пергирующей линии задержки (пара дифракционных решеток). Возможны и другие варианты метода, в которых для получения широких спектров исполь­зуются трех - и четырехволновые нелинейные взаимодействия.

Принцип действия схемы, показанной на рис. Д16.2, можно пояснить как на основе спектральных представлений (фазировка спектральных компонент, синхронизация мод), так и непосредственно прослеживая трансформацию оги­бающей импульса, т. е. на временном языке. Тогда осуществляемую в этой схе­ме компрессию следует трактовать как результат “нагона” в диспергирующей линии задержки низкочастотных спектральных компонент, располагающихся на фронте импульса, высокочастотными компонентами, первоначально сгруп­пированными на его хвосте.

Следует отметить, что обсуждаемые принципы имеют глубокие аналогии в классической оптике волновых пучков. Так, задача о генерации цуга коротких импульсов за счет суперпозиции синхронизованных дискретных мод аналогич­на классической задаче о дифракции плоской волны на амплитудной решетке. Сжатие фазово-модулированного сигнала дисперсионным элементом (оптиче­ским компрессором) — это временнбй аналог пространственной фокусировки пучка с помощью линзы.

Во всех этих ситуациях главный вопрос — управление фазой световой вол­ны. Технику управления фазой в пространстве оптика освоила, по существу, еще в прошлом веке. Необходимое для генерации предельно коротких импуль­сов быстрое управление фазой во времени — достижение последних лет. Для ее реализации надо располагать, очевидно, системами с быстро изменяющими­ся во времени параметрами. Поскольку в пределе речь идет об изменениях со временем порядка периода световых колебаний, наиболее перспективный путь решения задачи — это управление самой световой волной, основанное на ис­пользовании быстрой оптической нелинейности.

Рассмотрим элементарную теорию оптического компрессора. Действие ком­прессора основано на использовании нелинейности показателя преломления оптического волокна. Световой импульс вида

Е = A cos(uit — kz), к = ип/с, распространяющийся в среде с нелинейным показателем преломления

п = По + П21,

испытывает фазовую самомодуляцию. Действительно, полный фазовый набег, приобретаемый импульсом на дистанции z,

U) U)

ш — kz = — uqz - і—n2Iz. с с

Поскольку интенсивность света зависит от времени, т. е. I = I(t), возникает зависящая от времени нелинейная добавка к фазе

Ф(г) = - n2i(t)z, с

а следовательно, и зависящая от времени добавка к частоте

TOC o "1-5" h z . . дФ ш dl

= -37 = —.

Ot С Ot ■‘Щ

Уширение частотного спектра импульса, возникающее вследствие самомодуля - ции, можно оценить как

д U) Iq

= —n2Z —,

С То

где то — длительность импульса, /о — пиковая интенсивность. Итак, частотный спектр импульса сильно расширяется. Посылая испытавший фазовую самомо­дуляцию импульс в соответствующим образом подобранную диспергирующую среду, можно сжать импульс до длительности

27Г л

Atmin — * —То j і Да; ti2IqZ

где А — длина световой волны.

Для получения импульсов с длительностью, сравнимой с периодом оптиче­ских колебаний, диапазон сканирования частоты Дш должен быть сравним с несущей частотой и. Реальным способом создания необходимой частотой моду­ляции является фазовая самомодуляция света в среде с практически безынер­ционной нелинейностью (электронный эффект Керра).

П2, см /кВт

Электронная нелинейность в полупроводниках

Рис. Д16.3. Значения коэффициента пг, характеризующего добавку к действительной части показателя преломления (п = по + пД) на плоскости (пг, Гнл), где т„л — время установления нелинейного отклика

Безынерционность нелинейного отклика, как правило, связана с малостью нелинейной добавки к показателю преломления п% (см. рис. Д16.3), поэтому необходимы большие длины взаимодействия z. Подходящими средами для со­здания фазовой самомодуляции оказались волоконные световоды.

Практическая схема компрессии световых импульсов, в которой исполь­зуется фазовая самомодуляция света в волоконном световоде, показана на рис. Д16.4. В волоконно-оптическом компрессоре полезную роль играют диспе­рсионные свойства оптического волокна. Дисперсия групповой скорости света в оптическом волокне приводит к тому, что различные спектральные компо­ненты света оказываются разнесенными во времени, а именно, частота несу­щей возрастает от начала к концу импульса (дисперсия волокна предполага­ется нормальной). Иными словами, импульс приобретает линейную частотную модуляцию (рис. Д16.5). Если теперь пропустить его через устройство, кото­рое высокочастотные компоненты поля проходят быстрее, чем низкочастотные (аналог среды с аномальной дисперсией), то можно совместить все спектраль­ные компоненты во времени и получить очень короткий импульс света.

Необходимый элемент, обладающий аномальной дисперсией, строится на основе дисперсионных призм или дифракционных решеток. Из уравнения ди­фракционной решетки d sin в = mA видно, что длинные световые волны откло-

Рис. Діб.4. Схема компрессора световых импульсов на основе волоконного световода

няются решеткой на большие углы, нежели короткие. Это дает возможность при помощи двух решеток построить схему, в которой длинные световые вол­ны проходят более длинные пути, чем короткие и, следовательно, приобретают требуемую задержку во времени.

Заметим, что в изображенной на рис. Д16.4 решеточной паре возникает не­желательный эффект — пространственный (поперечный) сдвиг высокочастот­ных и низкочастотных компонент поля. Указанный недостаток можно устра­нить путем использования зеркала, возвращающего излучение обратно в реше­точную пару (см. рис. Д16.6). После двойного прохода пространственное сме­щение частотных компонент компенсируется. Фазовая пластина (транспарант) служит для дополнительной корректировки задержек спектральных компо­нент.

Отметим, что сильно диспергирующие системы, представляющие собой ком­бинации дифракционных решеток или призм, позволяют развернуть частотный спектр света в пространстве и управлять амплитудами и фазами компонент ча­стотного спектра — совершенно аналогично тому, как это делал Аббе с фурье - компонентами углового спектра (см. ч. III).

Новое поколение твердотельных фемтосекундных лазеров. В сере­дине 90-х годов произошел прорыв в технике генерации сверхкоротких импуль­сов света. Были созданы новые кристаллы, способные генерировать лазерное излучение и обладающие сверхширокой полосой усиления: титан-сапфир (ши­рина полосы усиления 3500 см-1), хром-форстерит и другие. Было открыто явление самосинхронизации мод. В лазере на титан-сапфире удалось реали­зовать внутрирезонаторную компрессию, при которой фазовая самомодуляция импульса осуществляется непосредственно в активном элементе лазера (за счет керровской нелинейности), а сжатие — с помощью пары стеклянных призм или многослойного диэлектрического зеркала, обладающего отрицательной диспе­рсией групповой задержки (глубина проникновения света в такое зеркало за­висит от длины волны). Лазеры подобного типа накачиваются непрерывным излучением аргонового лазера или второй гармоникой лазера на гранате с нео­димом. Титан-сапфировый лазер очень компактен (длина кристалла порядка миллиметра), легко переводится в режим самосинхронизации мод и генериру­ет импульсы длительностью 10 фс с энергией порядка нДж на длине волны 800 нм. Разработаны методы усиления и преобразования частоты таких им­пульсов. Рассмотрим теперь некоторые применения фемтосекундных световых импульсов.

Фемтосекундные технологии. На основе фемтосекундных лазеров ус­пешно разрабатываются технологии высокоточной резки и обработки матери­алов, а также системы трехмерной оптической памяти. При этом использует­ся то обстоятельство, что воздействие фемтосекундного светового импульса на вещество может быть сильным, но одновременно локальным, т. е. сосредоточен­ным в очень маленьком объеме среды. Указанная возможность обусловлена, с одной стороны, малостью энергии импульса, а с другой стороны высокой ин­тенсивностью света. Это непосредственно видно из формулы

I = W/Srn,

связывающей между собой энергию W и длительность ги импульса, пло­щадь поперечного сечения пучка S и интенсивность света I. Например, для

W = 10 мкДж, ги = 10 фс, S = 10-7 см2 получаем I = 1016 Вт/см2. В све­товом поле такой интенсивности эффективно идут нелинейно-оптические про­цессы, такие как двухфотонное поглощение света, оптический пробой и т. п. Однако область пространства, в которой эти процессы проявляются заметным образом, оказывается весьма малой. Оценим, например, размер области кон­денсированной среды, в которой фемтосекундный световой импульс способен вызвать ионизацию атомов. Энергия ионизации атома составляет около 10 эВ, или 1,6 х 10-18 Дж. Световой импульс с энергией 10 мкДж способен ионизо­вать, следовательно, около 5 х 1012 атомов. Считая, что на один атом приходит­ся объем 3 х 10-23 см3 (такой объем занимает молекула воды в жидкой фазе), получим объем области ионизации V = 150 мкм3, что соответствует объему ку­бика с длиной ребра 5 мкм. Итак, размер области, в которой сфокусированный фемтосекундный световой импульс сильно воздействует на вещество, изменяя его свойства, действительно может быть чрезвычайно малым.

Экспериментальные исследования подтверждают этот вывод. Изучение оп­тического пробоя прозрачных диэлектриков в поле сфокусированных фемтосе­кундных лазерных импульсов показывает, что линейный размер области про­боя может составлять всего лишь несколько микрон. С таким же простран­ственным разрешением удается воздействовать на молекулы в полимерной ма­трице, вызывая двухфотонное поглощение света и изменение структуры мо­лекул. Последний эффект положен в основу разрабатываемых сейчас систем трехмерной оптической памяти. Плотность записи информации в таких си­стемах может достигать 1012 бит/см3. Весьма перспективны также технологи­ческие применения фемтосекундных лазеров, связанные с резкой материалов и обработкой поверхностей.

Фемтосекундные лазерные импульсы в спектроскопии. После созда­ния пикосекундных лазеров с перестраиваемой частотой излучения начал раз­виваться новый метод оптической спектроскопии — нестационарная спектро­скопия когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС). В нестационарной спектроскопии осуществляется ударное возбуждение среды коротким лазер­ным импульсом и зондирование ее состояния с помощью пробного импульса, посылаемого с некоторой задержкой т. Измеряется энергия антистоксова рас­сеяния пробного импульса Wa как функция задержки т. Эта зависимость несет в себе информацию о процессах дефазировки молекулярных колебаний.

Импульсная спектроскопия является альтернативной обычной частотной спектроскопии. Если в частотной спектроскопии при сканировании частоты лазера измеряется частотная характеристика среды — восприимчивость y(w), то в импульсной спектроскопии при изменении задержки пробного импульса измеряется импульсный отклик (функция Грина) среды Л(т). Эти две харак­теристики вещества связаны между собой преобразованием Фурье:

ОО ОО

хМ = J Л(т)е~‘“/тс*т, h(r) = J xHe’-dc,

О — оо

Поэтому оба метода в принципе дают эквивалентную спектроскопическую ин­формацию.

Вместе с тем, импульсная спектроскопия имеет ряд важных особенностей. Так, она дает возможность проводить прямые наблюдения сверхбыстрых ди­намических и кинетических процессов в различных средах. При исследовании узких спектральных линий нестационарная спектроскопия обеспечивает высо-

кую эффективную разрешающую способность, ограниченную в принципе толь­ко длиной линии задержки. Когерентный характер процесса КАРС обеспечи­вает высокий уровень сигнала и большой динамический диапазон измерений. Отсутствие когерентного нерезонансного фона способствует повышению чув­ствительности. Имеется возможность управлять формой импульсного откли­ка путем выбора подходящей длительности лазерных импульсов. Практически отсутствует тепловое воздействие на среду, что важно, в частности, при иссле­довании биообъектов.

Рассмотрим новые возможности, которые возникают в нестационарной КАРС-спектроскопии молекул в связи с применением фемтосекундных лазе­ров. Наиболее важная из них заключается в том, что фемтосекундные импуль­сы позволяют контролировать не только амплитуду, но и фазу молекулярных колебаний. Становится возможным прямое осциллографирование молекуляр­ных колебаний, а также управление их амплитудой и фазой с помощью фем­тосекундных световых импульсов.

Пикосекундная и фемтосекундная КАРС-спектроскопия. Схема КАРС-спектроскопии показана на рис. Д16.7. Избранная комбинацион­но-активная мода исследуемого объекта (например, молекулярные колебания жидкости или газа) возбуждается парой лазерных пучков, частоты которых удовлетворяют условию комбинационного резонанса: uji —и>2 & ^о, где ш0 — ча­стота молекулярных колебаний. Зондирование среды осуществляется пробным лазерным пучком (частота ып), а регистрируемым сигналом является энергия импульса антистоксова рассеяния W& на частоте = иіП + — ^2 »

В нестационарном варианте КАРС-спектроскопии возбуждение и зондиро­вание среды осуществляют короткими лазерными импульсами, и измеряют энергию Wa как функцию времени задержки г между импульсами возбужде­ния и зондирования (рис. Д16.8). Зависимость Wa(r), называемая импульсным откликом среды, несет в себе информацию о механизмах и скоростях процессов дефазировки молекулярных колебаний.

Важнейшим параметром, определяющим “аппаратную функцию” и разре­шающую способность метода нестационарной КАРС-спектроскопии, является длительность используемых лазерных импульсов т„. Чем меньше эта величина, тем более быстрые динамические процессы в молекулах доступны для исследо­вания и тем более полная информация о процессах дефазировки, заключенная в форме импульсного отклика, может быть получена.

Приблизительно до середины 80-х гг. в нестационарной КАРС-спектроско­пии применялись лазерные импульсы длительностью в единицы-десятки пи-

Рис. Д16.8. Нестационарная (импульсная) КАРС-спектроскопия

косекунд (1 пс = 10-12 с). Последующее пятилетие ознаменовалось бурным прогрессом в технике получения сверхкоротких световых импульсов, в резуль­тате чего появились генераторы фемтосекундных импульсов (1 фс = 10~15 с). В спектроскопических экспериментах начали использовать импульсы длительно­стью 60-80 фс, а в отдельных случаях — до 6 фс, что уже близко к фундамен­тальному физическому пределу. Столь резкое изменение уровня технических средств ведет к важным физическим следствиям: меняются цели и методы ис­следований, становится иным весь облик нестационарной спектроскопии. Обсу­дим теперь более подробно новые проблемы и возможности, связанные с при­менением в нестационарной КАРС-спектроскопии молекул предельно коротких световых импульсов.

Восстановление спектра по импульсному отклику. Если ко­герентный световой импульс длительностью ти = 30 пс имеет частотный спектр шириной Дц = 1 /сти = 1 см-1, то импульс длительностью 60 фс имеет уже Дц = 500 см-1, а импульс длительностью 6 фс имеет Дц = 5000 см-1. Эти оценки показывают, что пикосекундные импульсы позволяют селективно воз­буждать те или иные колебания в молекуле (например, колебания определен­ного атома или группы атомов). В то же время для фемтосекундных импуль­сов, имеющих очень широкий частотный спектр, характерно неселективное воз-

буждение молекулярных колебаний в широком спектральном диапазоне. При этом импульсный отклик имеет характер биений нескольких мод, т. е. отража­ет динамические свойства не отдельной колебательной подсистемы молекулы, а всей сложной молекулярной системы как целого.

Оказывается, что путем компьютерной обработки такого отклика мож­но с высокой точностью найти частоты биений, т. е. восстановить “разност­ный спектр” молекулярных колебаний. Пример подобного рода приведен на рис. Д16.9, где показан импульсный отклик, измеренный в смеси пиридина и циклогексана, а также вычисленный по этому отклику разностный спектр. От­метим, что в этих экспериментах использовались лазерные импульсы длитель­ностью 80 фс; молекулярные колебания возбуждались в спектральной полосе шириной более 300 см-1.

Импульсное вынужденное рассеяние. Если длительность свето­вого импульса становится меньше периода молекулярных колебаний

т„ <Т0 = 2тг/ш0, (Д16.1)

то для возбуждения колебаний по схеме КАРС (рис. Д16.7) нет необходимо­сти использовать бигармоническую накачку. В этом случае спектр импуль­са настолько широк, что в одном и том же импульсе содержатся частот­ные компоненты и>і и CJ2, резонансно возбуждающие молекулярные колеба­ния (цц — и>2 яа шо). Таким образом, при использовании предельно коротких световых импульсов схема нестационарной КАРС-спектроскопии существенно упрощается.

Вместе с тем, появляется проблема выделения сигнала, так как в услови­ях (Д16.1) спектры пробного и антистоксова излучений почти не отличаются (рис. Д16.10, а), а потому частотная селекция антистоксова излучения, обычно применяемая в опытах с пикосекундными импульсами, становится неэффек­тивной. Для надежного выделения сигнала можно построить эксперимент так, чтобы пробное и антистоксово излучения были разделены пространственно.

Рис. Д16.10. Спектры пробного и антистоксова фемтосекундных импульсов (а). Схема КАРС с пространственным выделением сигнала (б)

Один из возможных вариантов показан на рис. Д16.10, б в этой схеме исполь­зуется то обстоятельство, что направление распространения антистоксова из­лучения (независимо от длительности импульсов) определяется условием вол­нового синхронизма: ka = кп + кх — к2-

Итак, в условиях (Д16.1) возникает новый вариант импульсной спектро­скопии, существенно отличающийся от исходной схемы КАРС. Этот вариант получил название “импульсное вынужденное рассеяние” (ИВР). Заметим, что в ИВР вся спектроскопическая информация о веществе заключена только в форме импульсного отклика.

Экспериментальная схема ИВР показана на рис. Д16.11. С помощью этой методики излучались низкочастотные молекулярные колебания в некоторых жидкостях. На рис. Д16.12 показан импульсный отклик молекулы СНгВгг, измеренный с помощью импульсов длительностью 65 фс. Фактически от­клик представляет собой осциллограмму молекулярных колебаний с периодом 190 фс и частотой 173 см-1. Важно отметить, что в условиях (Д16.1) импульс­ная спектроскопия позволяет регистрировать динамику не только амплитуды, но и фазы молекулярных колебаний. Фемтосекундный лазерный импульс по­зволяет осуществлять мгновенное возбуждение и зондирование молекулярных колебаний в масштабе периода колебания. Это принципиально новая ситуация, которая не могла быть реализована с помощью пикосекундных импульсов.

Другой пример представлен на рис. Д16.13. Здесь показан импульсный от­клик жидкого сероуглерода, обусловленный поворотом анизотропных молекул под действием поляризованного фемтосекундного светового импульса. Отме­тим нарастание отклика в течение некоторого времени после окончания све­тового импульса. Этот эффект отражает инерционный характер ориентацион­ного движения молекул в жидкости; поворот молекулы под действием фем­тосекундного светового импульса аналогичен отклонению тяжелого маятника при попадании в него пули (рис. Д16.14): и в том и в другом случае момент максимального отклонения системы от положения равновесия задержан отно­сительно момента возбуждения.

Управление амплитудой и фазой молекулярных колебаний с помо­щью фемтосекундных лазерных импульсов. Рассмотренные выше при­меры показывают, что фемтосекундные лазерные импульсы можно использо­вать для диагностики сверхбыстрых динамических и кинетических процессов в молекулах. Другой аспект, на который мы хотели бы обратить внимание — возможность управления молекулярными колебаниями с помощью фемтосе­кундных лазерных импульсов. В этом пункте мы рассмотрим с позиций теории

несколько примеров подобного рода: возбуждение молекулярных колебаний цу­гом фемтосекундных импульсов, эффекты “гашения колебаний”, “выпрямле­ния колебаний” и т. п.

Если пренебречь изменением заселенностей колебательных уровней, то ко­лебание молекулы (точнее, одно из нормальных колебаний) можно описать с помощью классического уравнения осциллятора:

(Д16.2)

Здесь Q — колебательная координата, t — время, шо — собственная частота колебаний, 7 — коэффициент затухания свободных колебаний, F(t) — внешняя сила, которая для комбинационно-активных колебаний пропорциональна ква­драту напряженности электрического поля световой волны: F(t) = const • Е2.

Решение уравнения (Д16.2) удобно записать в виде интеграла Дюамеля

где h(9) — функция Грина (функция импульсного отклика). Согласно (Д16.3), колебательная координата Q(t) есть линейный запаздывающий функционал относительно внешней силы F(t). Таким образом, формула (Д16.3) описыва­ет вынужденные колебания молекулы под действием светового поля с учетом инерционности колебаний.

Рис. Д16.12. Данные импульсного вынужденного комбинационного рассеяния для жидкого дибромометана (СН2ВГ2) при комнатной температуре [9]. Осцилляции им­пульсного отклика соответствуют когерентным молекулярным колебаниям с часто­той 173 см-1 изгибной моды галогена в молекуле СНгВгг - Осцилляции сигнала зату­хают вследствие ориентационного молекулярного движения и колебательной дефа­зировки. Импульсный отклик содержит также вклад когерентного рэлеевского рас­сеяния, возникающего из-за межмолекулярного и ориентационного движений

Подстановка (Д16.3) в (Д16.2) приводит к следующим уравнению и началь­ным условиям для функции Грина:

h + 27/1 + uj^h = 0, h( 0) = 0, /і(0) = 1. (Діб.4)

Здесь точка над буквой обозначает дифференцирование по времени. Таким образом, функция Грина удовлетворяет однородному уравнению колебаний и определенным начальным условиям.

Нетрудно найти явное решение задачи (Діб.4):

h{6) = sin Ш, П = 72. (Д16.5)

Рис. Д16.13. Данные ИВР-спектроскопии жидкого сероуглерода [9]. После момента времени t = 0 (момент возбуждения фемтосекундным световым импульсом) сигнал продолжают расти, указывал на инерционный характер движения молекул жидко­сти на малых временах. После достижения максимума сигнал уменьшается сначала быстро, а потом более медленно. Пунктирная кривая соответствует данным ИВР - спектроскопии НгО, записанным сраїзу после опытов с CS2 при тех же эксперимен­тальных условиях

Рис. Діб.14. Механическая модель поворота анизотропной молекулы поляризован­ным фемтосекундным световым импульсом: отклонение маятника при попадании в него пули

Если же пренебречь затуханием колебаний (7 = 0), то

h(6) = — sinu>o0. (Д16.6)

<a>0

Формулы (Д16.5), (Д16.6) позволяют исследовать действие на молекулярный осциллятор возбуждающего излучения любого вида: бигармонической накач­ки, фемтосекундного импульса, цуга импульсов, шумовых импульсов и т. д. Рассмотрим несколько частных случаев.

Бигармоническая накачка. Полагая u>i — и>2 = w,

F(t) = Foe4"*,

получим по формуле (Д16.3)

Q{t) = Qoe™, Qo = Fox(u>),

еде

Х(ш) = j Цв)е~™9

х(и>) — частотный коэффициент передачи данной линейной системы, или в терминах оптики, линейная оптическая восприимчивость молекулы. Функцию Х{и>) можно вычислить непосредственно из уравнения (Д16.2), либо по форму­ле (Д16.9), используя уже известное выражение (Д16.5) для функции Грина. Получим

1

хМ =

col — ш2 + 2ijw' В частности, при точном резонансе (ш = шо)

F0

Как видно из этой формулы, амплитуда установившихся молекулярных коле­баний определяется интенсивностью света (параметр Fo) и величиной потерь (параметр 7).

Одиночный фемтосекундный импульс. Если длительность возбу­ждающего светового импульса значительно меньше, чем период молекулярных колебаний, то в уравнении (Д16.2) можно положить

F(t) = C6(t), (Д16.12)

где 8(t) — дельта-функция, С — постоянная, пропорциональная энергии све­тового импульса. Подставляя (Д16.12) в (Д16.3), получим

Q(t) = Ch(t), t > 0. (Д16.13)

Таким образом, при возбуждении молекулярных колебаний фемтосекундным световым импульсом (“ударное возбуждение”) амплитуда колебаний определя­ется энергией импульса. Затухание свободных молекулярных колебаний опи­сывается функцией Грина h(t). Так как отклик системы не может опережать воздействие на нее (принцип причинности), из формул (Д16.12), (Д16.13) мож­но заключить, что

h(t < 0) = 0. (Д16.14)

С учетом этого соотношения связь (Д16.9) между х(ш) и М0) можно записать в виде полного преобразования Фурье

ОО

хМ = J Цв)е~іш9сШ. (Д16.15)

—ОО

Обратное преобразование дает

ОО

КО) = ^ J xMe^cL;. (Д16.16)

— ОО

Конкретные расчеты h{0) по формуле (Д16.16) не должны противоречить

(Д16.14). В частности, нетрудно проверить, что при подстановке (Д16.10) в

(Д16.16) условие (Діб.14) выполняется.

Пара фемтосекундных импульсов. Пусть на молекулу воздейству­ют два одинаковых фемтосекундных световых импульса, разделенные интер­валом времени т. Тогда

F(t) = C8(t) + C8(t - т). (Д16.17)

Подставляя (Д16.17) в (Д16.3), получим

( h(t), t <т,

Q(t) = c _ (Д16.18)

( h(t) + h(t — т), t > т.

б)

где Qo = C/luo - Графики Q(t) для некоторых частных значений г показаны на рис. Д16.15. В зависимости от величины задержки второй импульс может усиливать или ослаблять молекулярные колебания, а также изменять их фазу. В частности, если задержка равна половине периода молекулярных колебаний, то второй импульс осуществляет их полное гашение.

Цуг фемтосекундных импульсов. Несколько примеров возбужде­ния молекулярных колебаний цугом фемтосекундных импульсов показаны на рис. Д16.16. Как видно из этого рисунка, в зависимости от соотношения перио-

Как видно из этой формулы, амплитуда установившихся молекулярных коле­баний определяется интенсивностью света (параметр Fo) и величиной потерь (параметр 7).

Одиночный фемтосекундный импульс. Если длительность возбу­ждающего светового импульса значительно меньше, чем период молекулярных колебаний, то в уравнении (Д16.2) можно положить

F(t) = C5(t),

где 5{t) — дельта-функция, С — постоянная, пропорциональная энергии све­тового импульса. Подставляя (Д16.12) в (Д16.3), получим

Q{t) = Ch(t), t> 0.

Таким образом, при возбуждении молекулярных колебаний фемтосекундным световым импульсом (“ударное возбуждение”) амплитуда колебаний определя­ется энергией импульса. Затухание свободных молекулярных колебаний опи­сывается функцией Грина h(t). Так как отклик системы не может опережать воздействие на нее (принцип причинности), из формул (Д16.12), (Д16.13) мож­но заключить, что

h(t < 0) = 0.

С учетом этого соотношения связь (Д16.9) между х{ш) и h(6) можно записать в виде полного преобразования Фурье

(Д16.15)

Обратное преобразование дает

(Д16.16)

Конкретные расчеты h{9) по формуле (Д16.16) не должны противоречить (Д16.14). В частности, нетрудно проверить, что при подстановке (Д16.10) в (Д16.16) условие (Д16.14) выполняется.

Пара фемтосекундных импульсов. Пусть на молекулу воздейству­ют два одинаковых фемтосекундных световых импульса, разделенные интер­валом времени т. Тогда

F(t) = CS(t) + CS(t - r). Подставляя (Діб.17) в (Д16.3), получим

б)

Рис. Д16.15. Молекулярные колебания под действием пары фемтосекундных све­товых импульсов. Показаны зависимости колебательной координаты от времени, построенные по формулам (Д16.19) при разных задержках т между импульсами: г = То/4 (а), т = То/2 (б), т = ЗТо/4 (в), т = То (г), где То — период молеку­лярных колебаний. Вертикальные стрелки указывают положение фемтосекундных импульсов на шкале времени

SHAPE * MERGEFORMAT

sinwoi, t < т,

sinwot + sina>o(f - r), t > r,

где Qo = C/u>о - Графики Q(t) для некоторых частных значений г показаны на рис. Д16.15. В зависимости от величины задержки второй импульс может усиливать или ослаблять молекулярные колебания, а также изменять их фазу. В частности, если задержка равна половине периода молекулярных колебаний, то второй импульс осуществляет их полное гашение.

Цуг фемтосекундных импульсов. Несколько примеров возбужде­ния молекулярных колебаний цугом фемтосекундных импульсов показаны на рис. Д16.16. Как видно из этого рисунка, в зависимости от соотношения перио-

„ '/~ГҐҐГҐ

і t

і

і

Рис. Діб.16. Возбуждение молекулярных колебаний цугом фемтосекундных лазер­ных импульсов. Показаны зависимости колебательной координаты от времени. Вер­тикальные стрелки указывают положение фемтосекундных импульсов на шкале вре­мени. Длина стрелки пропорциональна энергии импульса

да колебаний Го и периода следования импульсов Г возможны разные режимы возбуждения: резонансная раскачка колебаний (рис. Д16.16, в), “выпрямление” колебаний (рис. Д16.16, б, г).

Вычислим амплитуду молекулярных колебаний, возбужденных цугом фем­тосекундных импульсов. Полагая

где Т — период следования импульсов, N — полное число импульсов в цуге, получим по формуле (Д16.3)

N

Q(t) = С ^ h(t — пТ), t> NT. (Д16.21)

п—0

Подставляя (Д16.6) в (Д16.21) и выполняя суммирование, получим

Q(t) = Qo(T) sinM* - to)], to = (Д16.22)

где

p m _ CT0sin(NnT/To) 2tt

Qo{T) - йГ'й*7771) • T° ~ W <Д16-23)

График зависимости амплитуды молекулярных колебаний от периода сле­дования фемтосекундных импульсов показан на рис. Д16.17. Отметим резо­нансный характер зависимости Q(T), а также то обстоятельство, что при ре­зонансе (Т = То или Т = пТо, где п — целое число) амплитуда молекулярных колебаний пропорциональна числу импульсов, а энергия колебаний пропорци­ональна квадрату числа импульсов:

Qmax ~ N, W~ N2.

Интересно также сравнить между собой два способа возбуждения молеку­лярных колебаний: цугом фемтосекундных импульсов и бигармонической на­качкой. Простой расчет показывает, что при выполнении условий резонанса (Т = пТо для цуга импульсов и ші — W2 = и>о для бигармонической накачки), в отсутствие потерь (7 = 0) и при одинаковой энергии возбуждения

ОО

WB= J F(t) dt

— ОО

оба способа дают одинаковый результат. И в том и в другом случае амплитуда молекулярных колебаний оказывается равной Qo = WB /loq.

Возможность резонансного возбуждения колебаний среды с помощью цу­га фемтосекундных импульсов была экспериментально продемонстрирована

в [12]. В этой работе исследовался кристалл перилена, имеющий колебатель­ные моды на частотах 33, 56, 80, 104 см-1. Частота лазерных импульсов в цуге составляла 2,39 х 1012 Гц (79,6 см-1), что близко к частоте одной из коле­бательных мод. Результаты эксперимента представлены на рис. Д16.18. Опыт показал, что применение цуга фемтосекундных импульсов позволяет селектив­но возбуждать избранную колебательную моду вещества; при этом амплитуда колебаний оказывается значительно больше, чем при возбуждении одним им­пульсом.

Таким образом, фемтосекундные световые импульсы дают возможность на­блюдения элементарных микроскопических движений, таких как колебания кристаллической решетки, молекулярное колебание и вращение, а также упра­вления этими движениями, создания и изучения неравновесных состояний, воз­буждения химических и структурных изменений, недостижимых при обычных условиях.

Новые направления исследований. Методы, подходы, эксперименталь­ная техника фемтосекундной лазерной оптики стремительно вторгаются в смежные разделы физики, химию, биологию и технику. Представление об этой бурно развивающейся области можно составить, обратившись к трудам конфе­ренций по нелинейной оптике, спектроскопии сверхбыстрых процессов и специ­ализированным выпускам журналов. Здесь мы хотели бы выделить направле­ния исследований, сформировавшихся в последнее время и представляющихся особенно многообещающими.

Сверхкороткие рентгеновские и электронные импульсы.

Современная техника генерации таких импульсов во многом опирается на достижения пико - и фемтосекундной оптики. В этих важных как с физиче­ской, так и с прикладной точек зрения исследованиях сделаны только первые шаги; пока речь идет, конечно, о линейных нестационарных явлениях. Среди возникающих здесь физических задач следует указать на нестационарное ди­намическое рассеяние рентгеновских лучей и электронов в совершенных кри­сталлах. Чрезвычайно информативными обещают быть спектроскопические и структурные исследования, использующие для зондирования вещества корот­кие рентгеновские импульсы и электронные сгустки.

Отметим несколько важных работ. В [18] сообщается о получении коротких импульсов излучения в диапазоне длин волн 10-70 нм при фокусировке ла­зерных импульсов с длительностью 100 фс и интенсивностью 1014 Вт/см2 на танталовую мишень; сходные результаты, полученные в поле фемтосекундных импульсов эксимерной лазерной системы при интенсивностях 1017 Вт/см2, из­ложены в [19]. Авторами работ [20; 21] описаны генераторы электронных сгуст­ков длительностью 20-150 пс, получаемых за счет фотоэмиссии с катода, осве­щаемого пикосекундным лазерным импульсом.

Некоторые применения оптически индуцированных рентгеновских импуль­сов приведены в [22], они использовались для спектроскопии сильно возбужден­ных ионов с временем разрешения 400 пс. В цитированной уже работе [20] сообщается о первом успешном эксперименте по пикосекундной электрохро - нографии. Электронограмма тонкой поликристаллической пленки алюминия была получена с временным разрешением 20 пс; таким образом удалось на­блюдать быстрый фазовый переход, индуцированный мощным лазерным им­пульсом. Первые демонстрации выглядят обнадеживающими, и сейчас многие лаборатории занимаются совершенствованием пикосекундных рентгеновских и электронных источников, использующих лазерное возбуждение. Имеются все основания ожидать здесь быстрого прогресса, однако для создания эффектив­ных спектроскопических и диагностических систем нужна адекватная реги­стрирующая аппаратура. Заметим вместе с тем, что прогрессируют и методы получения коротких рентгеновских импульсов, основанные на иных идеях. В частности, в [23] обсуждаются источники синхротронного излучения с длитель­ностью импульса порядка 10 пс.

Сильные нелинейности, управление светом с помощью све­та. В большинстве рассмотренных в этой книге задач локальный нелиней­ный отклик среды считается слабым: в средах с квадратичной нелинейностью Х^Е <Cl, в средах с кубичной нелинейностью х^Е2 <g; 1. Сильный энерго­обмен между волнами с различающимися частотами, формирование стацио­нарных нелинейных волн — солитонов, все это результаты проявляющихся на значительных расстояниях накапливающихся взаимодействий и самовоздей - ствий. Вместе с тем в нелинейной оптике уже длительное время обсуждаются проблемы распространения волн в среде с сильным и быстрым локальным не-

линейным откликом (см., например, [24; 25]). В этой ситуации кардинально меняется картина нелинейного распространения и в особенности самовоздей - ствия коротких импульсов.

Проявлениями сильной локальной нелинейности, нечетной по полю, могут стать безрезонаторная оптическая бистабильность [25] (возможны, в частно­сти, так называемые бистабильные солитоны [26]) и мультистабильность, сто­хастическая автомодуляция импульсов — столь разнообразными и сложными становятся самовоздействия в этом случае. Пока все эти явления наблюдают­ся в нелинейных системах с оптической или гибридной обратной связью [27]. Поразительно многообразной оказывается динамика таких систем. Полное ис­пользование трехмерного характера светового поля в системах с двумерной обратной связью позволяет наблюдать широкий класс новых явлений — про­странственную оптическую бистабильность и мультистабильность, генерацию динамических периодических пространственных структур и оптическую турбу­лентность [28]. Тесно примыкают к этим явлениям и интенсивно исследуемые в последнее время поляризационные неустойчивости, мультистабильности и ха­ос [29].

Хотя в большинстве случаев эти новые явления наблюдаются в поле не­прерывных и квазинепрерывных источников на сравнительно медленных, а по­тому и сильных, кубичных нелинейностях, несомненный принципиальный и прикладной интерес представляет переход к сверхкоротким импульсам. Пере­ключение бистабильных устройств, использующих нелинейно-оптические ми­крорезонаторы с одномерной обратной связью, осуществляется за времена по­рядка 1 пс [27]. Быстрое переключение пространственных структур, двумерное и трехмерное переключение света светом, позволили бы создать сверхбыстро­действующие аналоговые оптические компьютеры, оперирующие с нелинейны­ми образами. Все это делает очень актуальными теоретические и эксперимен­тальные исследования пикосекундной динамики нелинейных систем с обратной связью.

Сверхсильные световые поля: от нелинейной оптики ато­мов и молекул к нелинейной электронной физике. Генерация сверхсильных световых полей, ставшая возможной благодаря эффективному усилению фемтосекундных импульсов в широкополосных оптических усилите­лях с высокими мощностями насыщения, открыла совершенно новые возмож­ности перед нелинейной оптикой. В настоящее время уже несколько исследова­тельских групп приступили к систематическим экспериментам при интенсивно­стях порядка 1020 —1021 Вт/см2 в импульсах, длительности которых изменяют­ся от 10 до 1000 фс. Чтобы понять важность этих достижений для нелинейной оптики, уместно вспомнить значения некоторых параметров, характеризующих фундаментальные процессы взаимодействия лазерного излучения с веществом. Для удобства сравнения с экспериментальными достижениями выразим их в терминах интенсивностей. Особое значение имеют:

Характерная “атомная” единица интенсивности:

штабирования эксимерных усилителей позволяет рассчитывать на дальнейшее продвижение вверх по шкале энергий. Успехи последних лет в разработке твер­дотельных лазеров с широкими линиями усиления позволяют по-новому взгля­нуть на перспективы мощных твердотельных фемтосекундных систем. Новые лазерные материалы, такие, например, как сапфир с ионами титана (шири­на линии усиления составляет около 3500 см-1), позволяют рассчитывать на усиление импульсов длительностью ти « 10 фс до энергий, достигающих десят­ков джоулей [34]. Быстро прогрессируют и мощные усилители на красителях; в [35] сообщалось о получении энергии W ~ 10-4 Дж при ти к, 20 фс. Все это открывает интереснейшие перспективы перед нелинейно-оптическим экс­периментом. По крайней мере три направления исследований представляются особенно важными [36].

Реализация предельных возможностей нерезонансной не­линейной оптики прозрачной среды. В качестве ключевого пара­метра здесь выступает оптическая прочность среды. Для наносекундных ла­зерных импульсов при <?С 1 (многофотонное поглощение несущественно) лавинный пробой прозрачных кристаллов и стекол происходит обычно при Inp ~ Ю10 — 10“ Вт/см2; имеются указания о возможности повышения этой цифры на один-два порядка в специальных условиях.

В соответствии с приведенной выше формулой для /пр есть все основания ожидать существенного повышения порога оптического пробоя среды в по­ле фемтосекундных импульсов. Грубая теоретическая оценка для uj/uj& С 1, WTCT = 0,1 и rmin = Ю фс дает /пр « 1014 Вт/см2; разумеется, для получения надежных данных необходим детальный эксперимент. Заметим вместе с тем;

что повышение порога пробоя до 1013 — 1014 Вт/см2 (данные о том, что эти цифры не слишком далеки от экспериментально наблюдаемых, см. в [35-38]) может кардинально изменить картину нелинейных взаимодействий и самовоз - действия.

Действительно, уже при вполне реальной быстрой нелинейной поправке к показателю преломления «2 = 10~п см2/кВт (рис. Д16.3) и при I = 1014 Вт/см2 имеем П2-Г и п0 и такие явления как самофокусировка будут радикально от­личаться от хорошо изученных в средах со слабой нелинейностью. Указания на новые эффекты подобного рода можно найти в [37; 38]. При интенсивно­сти света I » 1014 Вт/см2 в среде с квадратичной нелинейностью (х^Е » 1 при х^ ~ Ю-7 СГСЭ) возникает ситуация, когда высшие члены в разложе­нии (22.3) поляризации по полю, сравнимые и даже превосходящие по величи­не низшие, начинают доминировать. Если длина нелинейного взаимодействия Ln л = (кх^Е)-1 становится меньше когерентной длины LKOr « (Дк) 1, усло­вия фазового синхронизма уже практически не влияют на эффективность не­линейного взаимодействия.

Неравновесные состояния в полупроводниках и металлах, сверхбыстрый нагрев твердотельной плазмы. Длительность фем­тосекундных лазерных импульсов зачастую оказывается меньше времени эле - ктрон-фононной релаксации и приближается сейчас, пожалуй, к наиболее ко­роткому времени релаксации в твердом теле — времени электрон-электронной релаксации. В ряде лабораторий экспериментируют с генераторами импульсов с энергиями порядка 1 мДж и длительностями около 50 фс; последнее позволя­ет создавать сильно неравновесные состояния в полупроводниках и металлах — состояния, возбуждение и эволюция которых связаны с рядом новых физиче­ских явлений [39; 40]. Следует подчеркнуть, что успех на пути изучения этих новых эффектов определяется не только уровнем разработки генераторов мощ­ных “возбуждающих” фемтосекундных импульсов. В неменьшей мере необхо­дима и фемтосекундная диагностика неравновесных процессов. Сейчас, когда речь идет о таких коротких временах, единственная возможность — использо­вание оптических методов.

Надо сказать, что методы фемтосекундной линейной и особенно нелинейной лазерной диагностики оказались удивительно эффективными даже при иссле­довании неравновесных процессов в таких традиционно трудных для оптики объектах, как полупроводники в полосе фундаментального поглощения и ме­таллы [39-41]. Среди недавних достижений в обсуждаемой области укажем на работу [40], где впервые наблюдались эффекты, которые можно отнести к “хо­лодному” плавлению решетки полупроводника (для возбуждения и диагности­ки использовались фемтосекундные импульсы), на эксперименты по генерации сильнонеравновесных электронных ансамблей в металлах [41].

Переход к мощным фемтосекундным импульсам привел к возникновению нового направления в лазерно-плазменных исследованиях, к изучению бы­стрых нестационарных процессов нагрева и распада плотной плазмы. В по­ле фемтосекундных импульсов можно заведомо пренебречь разлетом; нагрев электронной плазмы в металле происходит при плотности частиц порядка 1021 — 1022 см-3. В этих условиях удается нагреть плазму до температур 1-10 кэВ импульсами длительностью ти ~ 100 фс со сравнительно небольшой энергией W ~ 10~2 Дж.

Нелинейная электронная физика, нелинейная квантовая электродинамика. При I > I& (Е > Е&) мы всегда имеем дело с силь­но ионизованной средой. Нелинейный отклик здесь — это нелинейный отклик фемтосекундной лазерной плазмы. Одним из интереснейших новых эффектов стал проявляющийся в сверхсильных полях эффект “надпороговой” ионизации атомов [42]. Неожиданно сильным оказывается нелинейный отклик электрона, рассеивающегося на ионе в поле сверхсильной световой волны; последнее мо­жет привести к генерации многих хорошо сфазированных интенсивных гармо­ник, а следовательно, и к генерации сгустков электрического поля длительно­стью порядка 10-16 — 10-18 с [43].

Заметим, наконец, что прорыв в область сверхсильных полей снова при­влек интерес к возможностям экспериментального наблюдения эффектов не­линейной квантовой электродинамики. Хотя даже в самых смелых прогнозах речь не идет о генерации световых полей напряженностью Е к, 1016 В/см (I ~ Ю30 Вт/см2), при которых возможна генерация электронно-позитронных пар в вакууме (“оптический пробой вакуума”), столкновение уже доступных интенсивных лазерных пучков с релятивистскими электронами может приве­сти к наблюдению ряда эффектов, представляющих принципиальный интерес.

При I > 1019 Вт/см2 возможна реализация нелинейного томсоновского и нелинейного комптоновского рассеяний. При I > 1023 - 1024 Вт/см2 речь идет уже о наблюдении черенковского излучения в вакууме [44]. Несомненно, созда­ние исследовательских комплексов, объединяющих мощные фемтосекундные лазерные системы и электронные ускорители [45], открывает интереснейшие возможности исследований в фундаментальной физике!