Физическая оптика

Теоретическая нелинейная оптика

Генерация второй оптической гармоники. Вынужденное комбинационное рас­сеяние света. Самофокусировка света.

Лекция посвящена теории нелинейно-оптических эффектов. Рассматрива­ются: генерация второй оптической гармоники, вынужденное комбинационное рассеяние и самофокусировка света.

Теория нелинейно-оптических явлений строится на основе уравнений Макс­велла и материальных уравнений. Из уравнений Максвелла вытекает волновое уравнение (см. лекцию 22)

. .а. і 4»8Ч*„

r°‘rot£+-rar = -?-S5-, (23.1)

которое в случае изотропной среды принимает вид

= (*3.2)

Здесь D„ = Е + 47гРл — линейная компонента электрической индукции, Е — напряженность электрического поля световой волны, Рл — линейная поляри­зация среды, Рнл — нелинейная поляризация,

д д2 д2 д2

дх2 ду2 dz2 ’

А — оператор Лапласа. Согласно уравнениям (23.1), (23.2), поляризация сре­ды является источником светового ноля. Сама поляризация, в свою очередь, наводится полем падающей световой волны и описывается материальным урав­нением

Р = р(Е) = РЛ + Рнл. (23.3)

Примеры материальных уравнений приведены в лекции 22. Применим теперь эту теорию для решения конкретных нелинейно-оптических задач.

Генерация второй оптической гармоники. Оценки, сделанные в лек­ции 22, показывают, что локальный нелинейный эффект, как правило, мал. Например, при генерации второй гармоники

Рнл/Рл ~ Е/Еат « 10-4. (23.4)

Здесь Е — напряженность поля световой волны, соответствующая интенсив­ности 109 Вт/см2, Еат — напряженность внутриатомного электрического поля.

Волновой синхронизм. Оценка (23.4) показывает, что мощность, пе - реизлучаемая атомом на частоте второй гармоники, значительно меньше мощ­ности, переизлучаемой им на частоте основной волны. Тем не менее эффектив­ность генерации гармоники может быть весьма велика. Это объясняется тем,

что в процессе распространения световой волны нелинейный эффект накапли­вается. Для того чтобы такое накопление имело место, необходимо выполнение условия волнового синхронизма. При генерации второй гармоники условие син­хронизма состоит в совпадении скорое гей световых волн на основной частоте и на частоте гармоники:

ь(ш) ~ v(2ш). (23.5)

При выполнении этого условия достигается оптимальное фазовое соотношение между волной гармоники, генерируемой данным атомом, и волной, подошедшей от предыдущего участка кристалла. В результате происходит конструктивная интерференция этих волн, амплитуда гармоники нарастает и при достаточной длине кристалла возможно полное преобразование излучения основной часто­ты в излучение гармоники. При выполнении условия синхронизма мощность гармоники монотонно нарастает по мере распространения волны вдоль кри­сталла. Если же это условие не выполняется, то волна гармоники, генерируе­мая данным агомом, может складываться с волной, подошедшей от соседнего атома, например, в прогивофазе; при этом волны, генерируемые разными ато­мами, будут не усиливать, а гасить друг друга. В этом случае мощность гар­моники будет осциллировать вдоль кристалла, а эффективность генерации не превысит значительно величины локального эффекта.

Выполнению условия синхронизма препятствует нормальная дисперсия кристалла, при которой показатель преломления возрастает с ростом часто­ты света. В 1962 г. Джордмейн и Терхько предложили использовать для вы­полнения условия (23.5) явление двойного лучепре. и.о. шіения в анизотропном кристалле. В отрицательном одноосном анизотропном кристалле скорости волн основной частоты (“накачки”) и второй гармоники могут быть одинаковы, если эти волны имеют разные поляризации: накачка является обыкновенной вол­ной, а гармоника — необыкновенной. Поверхности показателей преломления для этого случая показаны на рис. 23.1. На рис. 23.1, а показаны поверхно­сти показателей преломления на частотах иг и 2л кристалла KDP при накачке излучением рубинового лазера. Видно, что для некоторого направления в кри­сталле эллипсоид показателя преломления необыкновенной волны гармоники пересекается со сферой показателя преломления обыкновенной волны накачки. Это направление называется направлениега синхронизма. Картина пересечения поверхностей показателей преломления показана отдельно на рис. 23.1, б. На рис. 23.2 представлена аналогичная картина для кристалла кварца. Видно, что в этом кристалле условие синхронизма н<? может быть выполнено ни для ка­кого направления. Именно по этой причине в первом опыте по генерации вто­рой оптической гармоники (опыт Франкена, 1961 г., см. рис. 22.1), в котором использовался кристалл кварца, излучение гармоники было чрезвычайно сла­бым. Данные, представленные на рис. 23,3, показывают, что угловая ширина синхронизма весьма мала: в кристалле KDP она составляет примерно 0,1°.

Теория генерации второй оптической гармоники в кристал­ле KDP. Рассмотрим подробнее генерацию второй оптической гармоники в нелинейном анизотропном кристалле. Для определенности будем иметь в виду ГВГ излучения неодимового лазера с длиной волны Ai = 1,06 мкм в кристалле KDP.

Нелинейная поляризация. Принимая во внимание только линейную и квадратичную нелинейную восприимчивости, а также учитывая дисперсию и анизотропию кристалла, материальное уравнение запишем в виде

оо

Pi(t) = J Xij(r)Ej(t - т) dr +

о

ОО

+ JJ Xijk{ri, T2)Ej(t - Ti)Ek{t - T2)dTi dr2. (23.6)

о

Здесь индексы г, j, к пробегают значения х, у, z, обозначающие главные оси кри­сталла. По повторяющимся индексам подразумевается суммирование.

Кристалл KDP. Кристалл калий - дигидрофосфат (КН2РО4, сокращенно KDP) — отрицательный одноосный анизотропный кристалл. Обозначим опти­ческую ось кристалла буквой z. Кристалл KDP имеет шесть отличных от нуля компонент тензора квадратичной нелинейной восприимчивости [2]:

Xxyz = Xxzy = Xyzx = Xyxz Ф 0, Xzxy — Xzyx Ф 0- (23.7)

Представление поля. Обозначения. Представим световое поле в кристалле в виде двух плоских монохроматических волн: волны основной ча­стоты (“накачки”) и второй гармоники. Отмечая величины, относящиеся к этим волнам, соответственно индексами “1” и “2”, напишем:

Ё = Ei + Ё2 = ^eiAi(f) ехр - far )j +

+ Аг(г) ехр - far )j + к. с. (23.8)

Здесь символы е, А, ш, к обозначают соответственно единичный вектор поляри­зации, комплексную амплитуду, частоту и волновой вектор соответствующей волны. Частоты волн связаны между собой соотношением

2u>i = и>2- (23.9)

Условие синхронизма. Как отмечалось выше, для выполнения усло­вия синхронизма в кристалле KDP волна накачки должна быть обыкновенной волной, а вторая гармоника — необыкновенной волной. Напомним, что обыкно-

венная волна поляризована перпендикулярно оптической оси кристалла z (см. лекцию 21), поэтому

Еи = 0. (23.10)

Согласно (23.6), (23.7), при этом остается отличной от нуля только одна де­картова компонента нелинейной поляризации на частоте второй гармоники, а именно, компонента, параллельная оптической оси кристалла z :

ОО

■Рнл. г = 2 JJ Xzxyin, T2)Eix{t - Ti)Eiy(t - т2) d, Ti dr2. (23.11)

о

Схема генерации второй гармоники в кристалле KDP. Под­ставляя (23.8) в (23.11), получим для нелинейной поляризации на частоте вто­рой гармоники следующее выражение:

Рил, г = ехр |i(2a>l* - 2fci Г )] + К. С., (23.12)

где

*Рг[Л,£ — &lx£lyXzxy{W,Wl)Aiy (23.13)

Vnn, z — амплитуда нелинейной поляризации,

00

Xzxy(uuu2) = JJ Xzxy(Ti, T2)exp[-i(wiTi + ш2т2)] dn т2, (23.14)

о

Xzxy(ui, uj2) — частотная нелинейная восприимчивость кристалла.

Так как волна накачки является обыкновенной волной, вектор поляризации ЭТОЙ ВОЛНЫ ё лежит в плоскости ху. Обозначим угол между осью х и вектором еі через ip. Тогда

Єіх = cos <р, еіу = sin</? (23.15)

и

Vh„,z = ^x(2)^iSin2(p, (23.16)

где для краткости обозначено

х(2) = Xzxy(ui, ui). (23.17)

Схема генерации второй гармоники в кристалле KDP показана на рис. 23.4.

Волновое уравнение. Выведем уравнение для амплитуды второй гар­моники А2(г ). Для этого используем волновое уравнение

или

Рис. 23.4. Схема генерации второй оптической гармоники в кристалле KDP: x, y,z — главные оси кристалла, z — оптическая ось кристалла, ё, ё*2 — векторы поляризации накачки и второй гармоники, к і, — волновые векторы накачки и второй гармоники, £, г), £ — вспомогательная система координат. Ось £ направлена вдоль светового пучка, ось £ лежит в плоскости z( (главная плоскость), ось г/ лежит в плоскости х, у

где

D„ = Ё + 47гРл, (23.20)

£>л — линейная компонента электрической индукции, Рл — линейная компо­нента поляризации среды.

Уравнение для амплитуды второй гармоники. Подставляя вы­ражение (23.8) в (23.19) и используя известные формулы векторного анализа (см., например, [12])

rot Ф = j^V, ф| ,

< |^,ФіФ2| = Фі [V, Ф2] + ^УФі,^г] і (23.21)

^V, єФіФ2] = Фі ^У, еФ2| + Фг [^У, еФі|

(эти формулы легко доказываются, исходя из определения оператора “набла”: V = ход/дх + уод/ду + zod/dz), получим для амплитуды волны второй гармо­ники Аг уравнение

^ ехр [г(ш2< - fc2r)] | [-»&, [-ifc2,e2A2]j - + Jv, J—ifc2,e2j A2] + ik2, jv, e2A2jj + + [V, [v, e2A2]]} + k. c. = -^ 92рял

где Х>л2 — амплитуда линейной компоненты электрической индукции на ча­стоте и>2, определяемая формулой

Дп2 = ехр )j + К. С. (23.23)

Положим jj s.

2

[-ife, [-»&, Є2А2]] - ^'3Л2 = о (23.24)

и будем рассматривать (23.24) как уравнение, определяющее волновой вектор fc2. Если обозначить е2А2 = €2. то данное ур авнение совпадает с уравнением, связывающим векторы £ и V световой волны в линейной анизотропной среде (см. (18.23)).

С учетом (23.24) уравнение (23.22) приобретает нид

і ехр i{u2t - k2f)] j [V, |-ifc2, e2] М) + [-*4, [V, е2Л2|] +

+ [?. [?,ЙЛ]]} +К. С. = (23.25)

Перейдем к скалярному уравнению для Аг- Для этого спроектируем векторное уравнение (23-25) на ось £, показанную на рис. 23.5. Учитывая, что вектор Рнл направлен вдоль оси 2 (оптической оси кристалла), а его величина определя­ется формулами (23.12), (23.16), получим: I

{[7, [-г£2,е2] А2] + |-г£2, [v, e2A2jj +

+ [v, [У, Є2Л2]] = 1^1рнл,€еілг?, ^ (23.26)

где

j, = (23.27)

в — угол между направлением распространения световы х вол н и оптической осью кристалла z (см. рис. 23.5),

'■* Ak = k2-2k1-, (23.28)

здесь Ак — разность волновых векторов волны нелинейной пол. чризации на гчастоте второй гармоники и световой волны на той же частоте (“во лновая рас - 1 стройка”). (

Предположим, что волна накачки и вторая гармоника распространяются в кристалле в одном и том же направлении (, показанном на рис. 2’3.4. Тогда можно написать

Ё = Ё1 + Ёа = ^еіЛі(С) ехр [г(ші* - kiQ] +

+ 2^2(0 ехр [г(оі2і - fc2C)] + к. с.,

О л

Акг = Ак(, Ак = к2 - Які = —~{п2 - пі), V = Со-57,

с oQ

где Со — единичный вектор, направленный вдоль оси (, п и п2 — показате­ли преломления кристалла, для полны накачки и второй гармоники. С учетом (23.29) уравнение (23.26) приобретает вид

4—Рш,.;ехр(«дад. (23.30)

«V - ас ас2

В экспериментах по генерации второй гармоники обычно хорошо выполняется условие

г*2

означающее, что на у’ тастке кристалла длиной порядка длины световой волны усиление второй гармоники незначительно. Поэтому, пренебрегая слагаемым д2А2/дС2, перепишем (23.30) в виде

дА2 , 27гоі2 ,

= г - Рнл. с ехр (іАк().

£ ас сп2

♦*

*2ф = Sin 2<Р Sin *) х(2) ’ (23.37)

углы 9, показаны на рис. 23.4, величина определяется формулой (23.17), величина Ак определяется формулой (23.29).

Эффективность генерации второй гармоники. Выполняя ин­тегрирование уравнения (23.36) с учетом граничного условия

А2( С = 0) = 0, (23.38)

получим

TOC o "1-5" h z 4г(С) = - ІКАІС sine ехР '

где

т, 2ihjJ2 (2 . sin а: .

К = ——X іфф, sine а: = ——. (23.40)

СП2 X

Далее нетрудно найти интенсивность второй гармоники:

|А2|! = £^|КW sine2 (^) , (23.41)

где

/,= 8^ИіҐ. (23.42)

/і — интенсивность накачки. Определим эффективность генерации второй гар­моники как отношение интенсивности гармоники к интенсивности накачки:

Из (23.41), (23.43) находим

,= ^№lC2Si»c2(^) (23.44)

или, с учетом (23.40),

V = xhC sine2 • (23.45)

где

Поскольку при вычислении эффективности генерации второй гармоники мы пренебрегаем истощением накачки, формула (23.45) справедлива при

г/ «С 1. (23.47)

Для оценок при rj w 1 необходимо вывести уравнение для амплитуды накач­ки и решать систему связанных уравнений для амплитуд накачки и второй

гармоники.

Численная оценка. В соответствии с условиями экспериментов по ге­нерации второй гармоники в кристалле KDP (см., например, [1]), положим

Ai = 1,06 мкм, в = 40,5° (угол синхронизма). (23.48)

При этом Ак = 0,

и>2 = 3,56 х 1015 с"[40],

|x^ sinв| = 1,5 х 10~9 эрг-1/2 ■ см3/2, (23.49)

V = xhC?-

Положим далее

<р = 45°, щ=п2 = 1,5. (23.50)

Тогда, с учетом (23.37), (23.49), (23.46) получим

хіфф| = °>75 х 10-9 эрг"1/2 • см3/2,

яг = 0,77 х 10-16 с ■ эрг"1 = 0,77 х 10~9 Вт'1.

Наконец, положим

С = 1 см, h = 108 Вт/см2. (23.52)

Получим

г? = 0,077. (23.53)

Условие (23.47) выполняется. Таким образом, наша оценка показывает, что

для достижения эффективности генерации второй гармоники порядка 10% в кристалле KDP необходима интенсивность накачки порядка 108 Вт/см2. Такая

усло-

интенсивность может быть получена при фокусировке лазерного импульса в кристалл.

Данная оценка получена в предположении, что выполнено условие волново­го синхронизма, т. е. волновая расстройка Дк = 0. Как видно из (23.39), в этом случае амплитуда гармоники линейно нарастает вдоль длины кристалла С (см. рис. 23.6). Если же Ак ф 0, то амплитуда гармоники осциллирует вдоль коор-. динаты С, а эффективность генерации резко уменьшается (см. формулу (23.39) и кривую 2 на рис. 23.6).

Вынужденное комбинационное рассеяние света. Обычно вынужден­ное комбинационное рассеяние (ВКР) света наблюдают в изотропной среде — гаде или жидкости. В этом случае процесс описывает волновым уравнением

где N — число молекул в единице объема, р — дипольный момент молекулы, Е — напряженность электрического поля световой волны, получим

Р = Рл+Рал, (23.58)

где

Рп = Na0E, Р„л = Na'qE. (23.59)

Итак, поляризация среды вычислена.

Сдвиг частоты света при комбинационном рассеянии. Фор­мулы (23.54), (23.59) объясняют сдвиг частоты света при комбинационном рас­сеянии. В самом деле, если поле Е = Е„ колеблется на частоте и>„, т. е.

Е = А„ cos a>Ht,

а молекулярная колебательная координата q совершает колебания на частоте ш0, т. е.

q — Q cos wo t,

то произведение

qE = ^ АнQ [cos(o>H - w0)t + cos(w„ 4- w0)t]

будет совершать колебания на комбинационных частотах и>н — и>0 и и>„ + и>0. При этом в силу (23.54), (23.59) те же самые частоты будут иметь нелинейная поляризация Рнл и генерируемое световое поле (отсюда термин “комбинацион­ное рассеяние света”).

Раскачка и фазировка молекулярных колебаний световы­ми волнами. Высокая интенсивность и направленность вынужденного рас­сеяния объясняются тем, что рассеяние света происходит не на тепловых коле­баниях, как при спонтанном рассеянии, а на колебаниях молекул, возбужден­ных и сфазированных световыми волнами в большом объеме среды. Это обрат­ное воздействие света на молекулярные колебания, чрезвычайно существенное для процесса вынужденного рассеяния, также описывается моделью (23.56), (23.57).

Сила, действующая со стороны световых волн на молекулу и вызывающая раскачку молекулярных колебаний, описывается формулой

F = - dW/dq, (23.60)

где W — энергия молекулы (диполя) в световом поле, q — молекулярная ко­лебательная координата (например, расстояние между ядрами в молекуле во­дорода или азота). Энергия W связана с дипольным моментом молекулы р

соотношением

р = - dW/dE. (23.61)

Подставив в эту формулу р = аЕ, найдем

W = ~аЕ2. (23.62)

Если подставить теперь (23.62) в (23.00) и учесть (23.56), то получим формулу

F = la'Е2. (23.63)

Последняя формула показывает, что пара световых волн частотами и>„ и

ujc = — и>о, т. е. световое поле вида

Е = Ен + Ес = ^ А„ ехр [г(ш„і - kHz)] + іАс ехр [г(ш<4 - kcz)] + к. с. (23.64)

способно вызвать резонансную раскачку молекулярных колебаний, поскольку величина Е2 содержит компоненту, осциллирующую на частоте шо-.

Е2 = ^-4НА* ехр [i{(jjot — koz)] + к. с. + ..., (23.65)

где шо ~~ ^С) ко — кн fcc.

Уравнение молекулярных колебаний. Уравнение вынужденных колебаний молекулы в световом поле имеет вид

q + rq + ulq = F/M, (23.66)

где q — координата, F — сила, М — приведенная масса осциллятора, и>о — ча­стота собственных колебаний молекулы, Г — коэффициент затухания колеба­ний; точка над буквой обозначает дифференцирование по времени. Подставив (23.63) в (23.66), получим уравнение

Q + Гд + ui2q = 2М^2' (23.67)

Итак, в классической модели процесс вынужденного комбинационного рас­сеяния света описывается уравнениями:

Л С1 ^ __ 4'її д2Рил 7-І _ Г1 , А Г"> ТОО СО

с2 dt2 ~ с2 dt2 ’ л + л> (23,68)

Рнл = Na'qE, (23.69)

q + Fq + w%q = 2М&* ■ (23.70)

Здесь Е — напряженность электрического поля световой волны, Ря — линей­ная поляризация среды, Рнл — нелинейная поляризация среды, D„ — линейная компонента электрической индукции, q — молекулярная колебательная коор­дината, (Jo — собственная частота колебаний молекулы, Г — коэффициент за­тухания колебаний, М — приведенная масса молекулярного осциллятора, а' — производная электронной поляризуемости молекулы по координате q, взятая в положении равновесия (q = 0), N — число молекул в единице объема среды, t — время, Д — оператора Лапласа, с — скорость света; точка над буквой обозначает дифференцирование по времени.

Квантовая модель. Пользуясь уравнениями (Д10.53), (Д10.54), опи­сывающими динамику квантовой системы во внешнем поле (см. ч. И, дополне­ние 10), уравнения ВКР можно представить в виде
1 д2Ол 4тг д2Р„.

АЕ -

Р» л = Na'(q)E,

(я) “ — ^ ^ ^ ^ РтпЯпгт (23.73)

тп п

Ж я (23.74)

Здесь р — матрица плотности, Н — гамильтониан, R — релаксационная ма­трица, h — постоянная Планка. Остальные обозначения те же, что в (23.68)- (23.70).

Двухуровневое приближение. Моделируя ядерную колебательную подсистему молекулы двухуровневой квантовой системой (см. рис. Д10.1) и пренебрегая пока релаксационными процессами, получим из (23.74) следующие уравнения для элементов матрицы плотности:

j

Pll = ^(/?12#21 ~ Hi2p2l),

Ргг — т(р2Ні2 ~ Н21Р12),

. (23.75)

Рі2 = ^(^22 — Нц)рі2 + —Н2П,

І і

Р21 = —^(Я22 - Нц)р21 - ^Я2іП,

где

п = Ри — Р22- (23.76)

Гамильтониан молекулы в световом поле представим в виде

Н = Я<°> + V, (23.77)

где Я(°) — гамильтониан свободной молекулы,

V = ~{a0 +a'q)E2, (23.78)

V — энергия взаимодействия молекулы со световым полем. Формула (23.78) вытекает из (23.56), (23.62). Матричные элементы гамильтониана

Нтп = + Vmn (23.79)

вычисляем по системе собственных функций оператора Н(° В этом случае

Н^ = Е1г Н£> = Е2, Н$=Н%)= 0, (23.80)

где Ei и Е2 — энергии стационарных состояний молекулы, связанные с часто­той и>о колебательного перехода соотношением

І Пыо = Ез-Е1. (23.81)

Матричные элементы оператора возмущения (23.78) есть

Vmn =-^a0E2Smn-^alE2qmn, (23.82)

где 8тп — символ Кронекера,

Чтп = J <p*mqipndq, (23.83)

Ятп — матричные элементы колебательной координаты.

Предположим, что волновые функции стационарных состояний молекулы <рп удовлетворяют условиям

<Рп = 4>'п, (23.84)

(pn{q) = ±ipn(-q) (23.85)

(эти условия выполняются, в частности, для волновых функций гармоническо­го осциллятора— см. дополнение 10). Тогда '' "

fe 9ii = 922 = 0, 9i2 = 921- (23.86)

Таким образом,

Vu = V22 = -a0E V12 = V21 = -±a'E2q12. (23.87)

Пренебрегая энергией —(1/2)аоЕ2 по сравнению с Е и Е2, получим

Ни = Еи Н22 = Е2, H12 = H21 = -±a'E2q12. (23.88)

Из (23.73) и (23.86) следует, что

(ч) = (Ріг + Ргі)9і2- (23.89)

Подставив (23.88) в (23.75) и принимая во внимание (23.81), (23.76), получим уравнения

2 і

h = — Р2і)Ні2, (23.90)

■j

Pi 2 = ІШ0Р12 + — Н12П, (23.91)

n

ч

P21 =: —*woP2i — г--Нігті - (23.92)

n

Сложим уравнения (23.91) и (23.92), а затем вычтем (23.92) из (23.91). Получим уравнения

2 і

(рі2 - Р21) — *wo(pi2 + Р21) + - jrH12П. (23.94)

Из (23.93), (23.94) следует, что

О, .

(Pi2 + P21) + Wq(pi2 + P21) = —-jr-HuTi. (23.95)

Из (23.90) и (23.93) получаем уравнение

2

П = ^“(^12 + P2l)Hl2- (23.96)

Принимая во внимание (23.89), перепишем (23.95), (23.96) в виде

Ш + цКд) = -^-НмЯип, (23.97)

ІЇ=^71Г^' (23-98)

Ли)о qn

Подставив (23.88) в (23.97), (23.98), получим уравнения

(q)+u%(q) = ^-<fi2E2n, (23.99)

fyt

h = ~— E2(q). (23.100)

nu> 0

Будем считать состояния “1” и “2” ядерной колебательной подсистемы свобод­ной молекулы основным и первым возбужденным состояниями гармонического осциллятора. Тогда для матричного элемента колебательной координаты <j12 можно воспользоваться формулой (Д10.26). Согласно этой формуле

& = sb (23101)

где тп — масса осциллятора, ц»о — собственная частота колебаний, h — посто­янная Планка. Подставив (23.101) в (23.99), получим

(q) + w2{q) = ^Е2п - (23.102)

Наконец, добавляя в (23.100), (23.102) слагаемые, описывающие релаксацию, получим уравнения

(я) + jHe) +Ц)(д) = 2тп^'2п’ (23.103)

<23104>

Здесь по — равновесная разность населенностей в отсутствие поля, Т — время релаксации населенностей колебательных энергетических уровней молекулы,

Т2 — время релаксации поляризации (время дефазировки молекулярных ко­лебаний). Полная система уравнений, описывающая взаимодействие света с комбинационно-активной средой, имеет вид

1 <Э2Г>л 4тт д2Рк.

Д Е

с2 dt2 с2 dt2 ’

Р„л = АГа'ДО,

/••V 2,-v 2 (23Л05)

(Я) + jr(q) + и0(я) = 2^ п>

ТІ — По (Xі _о , ..

Здесь п — разность населенностей на комбинационно-активном переходе (ко - гебательный переход молекулы), щ — равновесное значение п, Т — время >елаксации населенностей колебательных уровней, Т2 — время дефазировки молекулярных колебаний, h -— постоянная Планка, остальные обозначения те ке, что в (23.68)-(23.70).

Заметим, что при

п = по = const (23.106)

система (23.105) переходит в уравнения классической модели (23.68)-(23.70). Условие (23.106) означает, что населенности квантовых уровней вещества (в данном случае колебательных уровней энергии молекулы) мало меняются под действием светового поля. Последнее имеет место для не слишком сильных световых полей.

Укороченные уравнения ВКР. Обычно при ВКР основную роль играют две световые волны: накачка и стоксова компонента. В приближении плоских волн световое поле представим в виде

Е = ^А„ ехр [i(w„t - fc„;z)] + І Ac exp [i(ujct - kcz)] + к. с., (23.107)

A

где

шс — u)„ — u>o. (23.108)

Под воздействием светового поля в среде возникает волна когерентных моле­кулярных колебаний

(я) = ехр [i(uj0t - fc0z)] + к. с., (23.109)

а

где

ко = кИ-кс. (23.110)

Подставив (23.107)-(23.110) в (23.105), в приближении медленно меняющихся амплитуд Ан, Ас, Q получим уравнения

dz vH dt

яп n (23ш)

-£ + 9г = ЪАп, л = лнлс*,

дп + п^о=1 n(AQ*-A*Q),

где v„ и vc — скорости волн накачки и стоксовой компоненты. Постоянные коэффициенты в (23.111) определяются формулами

nNa'ijjH 7г Na'u>c

TOC o "1-5" h z 7н — z, 7с — і

%П„С %7Ь (*С. .

* (23.112)

a ia

Ъ ~ АіМшо ’ 7" ~ Ah’

где п„ и пс — показатели преломления комбинационно-активной среды на ча­стотах и и>с.

Удельный коэффициент усиления ВКР. Найти общее решение уравнений (23.111) не представляется возможным. Можно, однако, существен­но упростить эту систему, сделав предположения, которые часто оправдывают­ся в эксперименте. В приближении стационарного взаимодействия, заданного поля накачки и отсутствия движения населенностей система (23.111) сводится к одному уравнению

— = gInAc, (23.113)

где 1„ — интенсивность волны накачки,

Мшосгпяпс

g — удельный коэффициент усиления ВКР, имеющий размерность см/Вт. Из (23.113) следует, что интенсивность стоксовой волны нарастает вдоль комбина­ционно-активной среды по экспоненциальному закону

./с = /со exp(gl„z). (23.115)

Формулу (23.115) можно использовать для экспериментального измерения па­раметра д. Для большинства комбинационно-активных сред (сжатый водород, жидкий азот и др.) величина д лежит в диапазоне 10~9-10-8 см/Вт.

Самофокусировка света. Как отмечалось выше (см. лекцию 22), в кубич­но-нелинейной среде возникает добавка к показателю преломления, пропорци­ональная интенсивности света. В теории самофокусировки принято записывать показатель преломления нелинейной среды в виде

Так как показатель преломления определяет скорость света в среде, фор­мулу (23.116) можно интерпретировать как зависимость скорости света от его интенсивности. В зависимости от знака пг, в нелинейной среде происходит уско­рение или замедление мощной световой волны, что может влиять на эффектив­ность волновых взаимодействий. Особый интерес эффекты, связанные с нели­нейной добавкой к показателю преломления, приобретают для ограниченных световых пучков. Здесь возникает новый физический эффект, который можно назвать нелинейной рефракцией световых лучей. Действительно, в поле огра­ниченного светового пучка первоначально однородная среда в силу (23.116) становится оптически неоднородной; показатель преломления среды опреде­ляется распределением интенсивности распространяющейся волны. Характер нелинейной рефракции определяется знаком пг - В среде с пг > 0 (такой знак реализуется обычно при высокочастотном эффекте Керра, электрострикции в поле интенсивной световой волны, а иногда и за счет нагрева среды в свето­вом поле) области максимальной интенсивности света оказываются оптически более плотными. В этом случае нелинейная рефракция должна приводить, оче­видно, к концентрации энергии — периферийные лучи отклоняются в область, где поле максимально. Этот эффект получил название самофокусировки свето­вого пучка. Важным обстоятельством, выделяющим эффект самофокусировки среди других нелинейно-оптических процессов, является его “лавинный” ха­рактер. Действительно, даже слабое увеличение интенсивности в некотором участке светового пучка в среде с пг > 0 приводит к концентрации лучей в этой области, а следовательно, и к дополнительному возрастанию интенсивно­сти; последнее усиливает эффект нелинейной рефракции и т. д.

Рассмотрим самофокусировку гауссова светового пучка. Сначала, пренебре­гая дифракцией, запишем поле волны в виде

Е = + к. с., (23.117)

А

где

А = Ао ехр(—г2/2ро), (23.118)

г — расстояние данной точки поперечного сечения от оси пучка, ро — радиус пучка. Волновое число представим в виде

'■* к = ип/с, (23.119)

где показатель преломления п определяется формулой (23.116).

Используя формулы (23.116)-(23.119) и полагая г « р о и П2ІДо|2 С п<ь нетрудно получить формулу

kz — koz - k0r2/2RHJI, (23.120)

где ко = umo/c, кг = шпг/с,

Днл = 2hdZ? z' (23Л21)

Ran — радиус кривизны волнового фронта, обусловленной нелинейной рефрак­цией. Знак “минус” в формуле (23.120) показывает, что при пг > 0 нелиней­ность среды приводит к фокусировке (сходимости) пучка (рис. 23.7).

Рис. 23.7. Самофокусировка света. Профиль интенсивности гауссова светового пуч­ка (а), искривление волнового фронта гауссова пучка (штриховые кривые) за счет нелинейности среды при т > 0 (б)

Учтем теперь дифракционную расходимость пучка. В ближней дифракци­онной зоне, где z < гл, кривизна волнового фронта гауссова пучка, обусло­вленная дифракцией, характеризуется радиусом (см. ч. III, дополнение 13)

Дд = z/z, (23.122)

где

2Я = корі, (23.123)

гд — дифракционная длина пучка. При условии

Яд = Дщ, (23.124)

нелинейная рефракция компенсирует дифракционную расходимость. В этом режиме, который можно назвать режимом самоканалирования, световой пу­чок распространяется в среде, сохраняя плоский волновой фронт и постоянное поперечное сечение. Мощность гауссова светового пучка определяется форму­лами (см. ч. Ш, дополнение 13)

Р = жрро, І0 = ^|Ло|2. (23.125)

Из формул (23.121)-(23.125) следует, что режим самоканалирования должен иметь место при мощности пучка Р = Ркр, где

сА2

Ркр = 64^’ (23Л26)

Дкр — критическая мощность самофокусировки, А — длина световой волны. При РСРкр световой пучок расплывается, однако темп этого расплывания меньше, нежели в линейной среде. При Р>Ркр лучи отклоняются к оси пуч­ка — происходит самофокусировка.

Оценим критическую мощность самофокусировки для сероуглерода. В этом случае П2 = 1,45 х 10 см3/эрг [14]. Для излучения с длиной волны А = 532 нм получаем Ркр = 0,9 кВт. Более подробно теория самофокусировки света изло­жена в [1; 7].